Étude de la dynamique de décharges transitoires sub-microsecondes à haute et basse pressions dans le contexte du stockage solide de l’hydrogène

Study of the dynamics of sub-microsecond transient plasma discharges at high and low pressures in the context of solid hydrogen storage

• Auteur / Autrice : Ronny Jean-Marie-Désirée
• Direction : Ludovic de Poucques, Stéphane Cuynet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 12/09/2024
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale C2MP - Chimie mécanique matériaux physique (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Jean Lamour (Nancy ; Vandoeuvre-lès-Nancy ; Metz)
• Jury : Président / Présidente : David Horwat
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Ludovic de Poucques, Stéphane Cuynet, Marie-Paule Besland, Jean-Paul Booth, Angélique Bousquet, Alexandra Brisset, Stéphane Béchu
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Marie-Paule Besland, Jean-Paul Booth

Mots clés

Mots clés contrôlés

Absorption et adsorption

Matériaux poreux

Diagnostics de plasma

Pulvérisation cathodique

Technique des plasmas

Metal-organic frameworks

Mots clés libres

IDBD

FHiVI²

Diagnostics plasma

E-Fish

Potentiel flottant

HiPIMS

IDBD

FHiVI²

Plasma diagnostics

E-Fish

Floating potential

HiPIMS

Résumé

Le projet SYNERGY (ANR) dans lequel s’inscrit ma thèse se donne pour objectif long terme d’optimiser les propriétés de sorption et de désorption d’un matériau poreux (e.g. MOFs) en rassemblant et couplant dans un seul et même matériau différents mécanismes de sorption, à la fois physique et chimique. Pour ce faire, deux types de procédés plasmas sont retenus : le premier ayant pour but de fonctionnaliser la surface dudit matériau et le second d’imprégner dans son volume des éléments métalliques réagissant positivement au stockage de l’hydrogène. Dans le but de mettre en place de tels procédés plasmas, il est alors nécessaire de s’intéresser au milieu plasma qui représente le réservoir des espèces actives et dont l’interaction avec le matériau détermine le résultat final. Ainsi, les objectifs qui soutiennent mes travaux de thèse reposent sur le développement de régimes impulsionnels hautes tensions transitoires sub-microsecondes et la compréhension de leur impact sur la dynamique du plasma associé à de tels procédés. La première est de type décharge à barrière diélectrique qui opère en régime impulsionnel, à haute pression (> 104 Pa) et en gaz d’ammoniac pur, source d’espèces aminées pour la fonctionnalisation. L’observation de cette décharge iDBD en ammoniac pur montre pour la première fois l’obtention d’une décharge stable en mode diffus. Par ailleurs, Les différents résultats obtenus par imagerie rapide et par E-FISH fournissent des pistes quant à l’obtention de ce mode. La seconde est un nouveau régime de décharge haute tension et sub-microseconde nommé FHiVI², opérant à basse pression (1 Pa). Conçu et breveté au cours de ma thèse, l’objectif d’un tel régime est l’amélioration du taux d’ionisation lors de procédés plasmas tout en limitant les phénomènes de rétro-attraction des ions générés à la cathode, phénomène courant dans le cas des procédés de pulvérisation assistée par plasma. Couplé avec un régime HiPIMS, les tous premiers résultats de ce nouveau régime FHiVI² indiquent qu’il peut permettre au minimum doubler le taux d’ionisation par rapport au régime HiPIMS.

The long-term aim of the SYNERGY project (ANR), in which my thesis is involved, is to optimize the sorption and desorption properties of a porous material (e.g. MOFs) by combining and coupling different sorption mechanisms, both physical and chemical, in a single material. To achieve this, two types of plasma processes are used: the first to functionalize the surface of the material, and the second to impregnate its volume with metallic elements that react positively to hydrogen storage. To implement such plasma processes, it is necessary to focus on the plasma medium, which represents the reservoir of active species, and whose interaction with the material determines the final result. Thus, the objectives underlying my thesis work are based on the development of sub-microsecond transient high-voltage pulse regimes and understanding their impact on the plasma dynamics associated with such processes. The first is a dielectric barrier discharge (iDB) operating in a pulsed regime, at high pressure (> 104 Pa) and in pure ammonia gas, providing amino species for functionalization. Observation of this iDBD discharge in pure ammonia shows for the first time that a stable discharge can be obtained in diffuse mode. In addition, the various results obtained by fast imaging and E-FISH provide clues as to how this mode can be achieved. The second is a new high-voltage, sub-microsecond discharge regime called FHiVI², operating at low pressure (1 Pa). Designed and patented during my thesis, the aim of such a regime is to improve the ionization rate during plasma processes, while limiting the back-attraction of ions generated at the cathode, a common phenomenon in plasma-assisted sputtering processes. Coupled with a HiPIMS regime, the very first results from this new FHiVI² regime indicate that it can at least double the ionization rate compared with the HiPIMS regime.