Reconstruction des surfaces vicinales de SiC dans le silicium liquide à haute température

Reconstruction of vicinal SiC surfaces in liquid silicon at high temperature

• Auteur / Autrice : Xinming Xing
• Direction : Didier Chaussende
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux, mécanique, génie civil, éectrochimie
• Date : Soutenance le 16/12/2021
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Science et ingénierie des matériaux et procédés (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Elisabeth Blanquet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jianwu Sun, Takeshi Yoshikawa, Noël Jakse
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Gabriel Ferro, Peter Wellmann

Mots clés

Mots clés contrôlés

Monocristaux

Carbure de silicium

Mots clés libres

Carbure de silicium

Reconstruction de surface

Surface vicinale

Step-Bunching

Facettage

Dissolution

Silicon carbide

Surface reconstruction

Vicinal surface

Step bunching

Faceting

Dissolution

Résumé

La description précise, la compréhension et le contrôle du comportement à haute température de l'interface entre un monocristal de 4H-SiC et une phase liquide sont essentiels pour le développement futur de la croissance en solution du SiC. Les différents paramètres qui causent des instabilités morphologiques, telles que le step-bunching et le micro-facettage, restent peu clairs. Cette thèse vise à fournir de nouvelles informations sur l'origine des instabilités à l'interface SiC/liquide pendant la croissance. Tout d'abord, une approche spécifique de goutte sessile a été conçue, combinant expériences et simulation numérique. Un environnement isotherme a été réalisé, dans lequel un champ électromagnétique a été utilisé comme actionneur pour le transport du carbone et a ainsi permis la transition d'une dissolution de surface transitoire à une dissolution stationnaire. Tous les problèmes de mise en œuvre technique ont été discutés de manière critique puis optimisés. Ensuite, les reconstructions de surfaces vicinales et de surfaces concaves de 4H-SiC {0001} dans du silicium liquide pur ont été étudiées en détails, en considérant l'effet des paramètres externes (temps, température) et des propriétés intrinsèques (orientation cristallographique, polarité). En général, une énergie libre de surface plus élevée conduit à un facettage plus prononcé sur la face Si, tandis qu'une barrière d'Ehrlich-Schwöbel plus élevée conduit à un step-bunching plus fort sur la face C. En reprenant la croissance sur de telles surfaces reconstruites, nous avons clairement démontré une réversibilité totale du bunching-debunching des macromarches sur la face C, alors que la transition vers une surface facettée est irréversible pour la face Si. De plus, une expérience originale en sandwich a montré que la différence d'énergie libre de surface entre les deux polarités pouvait générer le transport du carbone. Enfin, en utilisant la même configuration de goutte sessile, nous avons fourni une nouvelle détermination de la solubilité du carbone dans le silicium liquide sur une large gamme de température (1500 °C~2200 °C), clarifiant le désaccord existant dans la littérature.

The accurate description, understanding and control of the high-temperature behaviour of the interface between a 4H-SiC single crystal and a liquid phase are essential for the future development of SiC solution growth. The various parameters that cause morphological instabilities, such as step-bunching and micro-faceting, remain unclear. This thesis aims to provide new information on the origin of instabilities at the SiC/liquid interface during growth. First, a specific sessile drop approach was designed, combining experiments and numerical simulation. An isothermal environment was realised, in which an electromagnetic field was used as an actuator for carbon transport and thus enabled the transition from transient surface dissolution to stationary dissolution. All technical implementation issues were critically discussed and optimised. Next, the reconstructions of vicinal and concave surfaces of 4H-SiC {0001} in pure liquid silicon were studied in depth, considering the effect of external parameters (time, temperature) and intrinsic properties (crystallographic orientation, polarity). In general, a higher surface free energy leads to more pronounced faceting on the Si side, while a higher Ehrlich-Schwoebel barrier leads to stronger step-bunching on the C side. By growing on such reconstructed surfaces, we have clearly demonstrated total reversibility of bunching-debunching of the macrosteps on the C face, while the transition to a faceted surface is irreversible for the Si face. Moreover, an original sandwich experiment showed that the difference in surface free energy between the two polarities could generate carbon transport. Finally, using the same sessile drop configuration, we provided a new determination of the solubility of carbon in liquid silicon over a wide temperature range (1500 °C~2200 °C), clarifying the wide discrepancy in the literature.