Augmentation de la densité des atomes d'azote à l'aide de décharges pulsées micro-ondes : Méthodologie combinant la fluorescence induite par laser et le modèle collisionnel- radiatif

Enhancement of nitrogen atom density using microwave pulsed discharges : Methodology combining laser-induced fluorescence and collisional-radiative model

• Auteur / Autrice : Enrico Bisceglia
• Direction : Guillaume Lombardi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences pour l'ingénieur
• Date : Soutenance le 30/06/2021
• Etablissement(s) : Paris 13
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Galilée (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire informatique de Paris-Nord (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis ; 2001-....)
• Jury : Président / Présidente : Armelle Cessou
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Louis Latrasse, Swaminathan Prasanna, Jean-Pierre Van Helden
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Gérard Henrion, Gabi-Daniel Stancu

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dissociation (chimie)

Fluorescence induite par laser

Modèles mathématiques

Plasmas microondes

Azote

Mots clés libres

Plasmas d’azote

Micro-Ondes

Fluorescence induite par laser

Modèle collisionnel-radiatif

Nitrogen plasma

Microwave

Talif

Résumé

L'objectif de cette thèse est de contribuer à la compréhension des mécanismes de dissociation de l’azote moléculaire dans des plasmas micro-ondes basse pression (1 - 150 Pa), afin de développer une source optimisée d’atomes d’azote, pour de nombreuses applications. La première partie du travail concerne le développement de la méthode de mesure de la densité de N à l'aide de fluorescence induite par laser à deux photons, en régime nanoseconde (ns-TALIF). Les plasmas étudiés sont fortement émissifs et la méthode a été adaptée en conséquence. Deux sources micro-ondes différentes ont été caractérisées, i.e. une source magnétisée fonctionnant entre 1 Pa et 20 Pa, et une source non magnétisée fonctionnant entre 20 Pa et 150 Pa. La seconde partie traite de la dissociation de N2 dans des conditions de fonctionnement continues. La dissociation est gouvernée par des processus d'impact électronique et des mécanismes vibrationnels. Cependant, cette dissociation est fortement limitée par le processus de relaxation vibration-translation avec les atomes d’azote. Ceci a tendance à supprimer le déséquilibre de la fonction de distribution vibrationnelle de N2, et rend difficile l'augmentation de la dissociation. La dernière partie est consacrée à l'optimisation de la dissociation en utilisant des plasmas pulsés. Des changements brusques dans les densités de N sont observés durant l’allumage et l’extinction de la puissance microonde. Ceci est dû à la conversion entre N et les métastables N(2Do) et N(2Po). Le fonctionnement pulsé des plasmas microondes peut nettement améliorer la production de N, en ajustant des paramètres du processus tels que le rapport cyclique et la fréquence de pulsation

The primary objective of this thesis is to understand the mechanisms of dissociation of nitrogen molecule in microwave plasmas under low pressure conditions (1 – 150 Pa), in order to develop an optimized N-atom sources. The first part of the thesis concerns the development of the methodology for measuring N-atom densities using Two-Photon Absorption Laser Induced Fluorescence in ns regime (ns-TALIF) for highly emissive plasmas, as encountered in this thesis. This methodology has been used to characterize two different microwave sources, namely a magnetized source working between 1 Pa to 20 Pa, and a non-magnetized source working between 20 Pa to 150 Pa, under stationary and pulsed operating modes. The dissociation under stationary operating conditions is mainly driven by electron-impact processes and the vibrational ladder mechanisms. However, the dissociation is strongly limited by the vibrational translational relaxation process with N-atoms which suppresses the non-equilibrium nature of the vibrational distribution function and makes it difficult to enhance the dissociation of nitrogen. The later part of the thesis is dedicated to study the enhancement of dissociation using pulsed plasmas. Firstly, unusual sharp changes called Surge and Crash in N-atom densities caused by the conversion between N-atom and its metastables N(2Do) and N(2Po) during the change in the phase of the MW power were demonstrated. Further, it was shown that pulsed operation of MW plasmas can effectively enhance the dissociation of N-atoms by fine-tuning the different process parameters such as duty cycle, pulsation frequency etc