Compréhension des mécanismes de montée capillaire du silicium liquide au sein d'un matériau composite SiC(fibres)/SiC(matrice)

Understanding the capillary infiltration mechanisms of molten silicon in a SiC(fibers)/SiC(matrix) composite material

• Auteur / Autrice : Hugo Carpentier
• Direction : Yann Le Petitcorps, Olivier Caty
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physico-Chimie de la Matière Condensée
• Date : Soutenance le 05/11/2021
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des Composites Thermostructuraux (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Éric Maire
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Olivier Caty, Didier Chaussende, Sylvain Turenne, Yann Le Petitcorps, Gérard Louis Vignoles, Nicolas Eberling-Fux
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Didier Chaussende, Sylvain Turenne

Mots clés

Mots clés contrôlés

Silicium

Carbure de silicium

Composites à matrice céramique

Mots clés libres

Silicium

Montée capillaire

Composite

Céramique

Carbure de silicium

Infiltration

Silicon

Capillary

Composite

Ceramic

Silicon carbide

Infiltration

Résumé

Le contexte écologique actuel impose à l'industrie aéronautique de réduire drastiquement ses émissions polluantes. Pour répondre à ces attentes, l'accent a été mis sur le développement de composites à matrice céramique (CMC), en particulier les thermostructuraux SiC/SiC qui permettent d'augmenter le rendement des moteurs. En raison de leur faible densité, de leur très bonne résistance à l'oxydation et de leur haute température de fonctionnement avoisinant les 1500°C ; ces matériaux constituent d'excellents candidats pour remplacer les super alliages métalliques actuellement utilisés. Néanmoins, leur faible conductivité thermique et leur porosité importante provoquent de forts gradients thermiques à l'origine de leur rupture prématurée. Le procédé de fabrication classique par infiltration chimique en phase vapeur (CVI) ne permet pas encore d'aboutir à un composite sans porosité résiduelle. C'est pourquoi, d'autres techniques de densification plus rapides ont été envisagées, comme notamment l'imprégnation de silicium liquide par montée capillaire (MI : Melt Infiltration ou LSI : Liquid Silicon Infiltration).L’objectif de ce travail est de comprendre les mécanismes d'ascension capillaire du silicium liquide au sein d'un composite SiC(fibres)/SiC(matrice).La première partie de ce travail a consisté en la caractérisation du réseau poral de compacts de poudre SiC modèles représentant les différentes singularités de la matrice granulaire d'un composite SiC/SiC. Cette caractérisation s'est faite, d'une part, par porosimétrie mercure afin de déterminer la taille des pores et, d'autre part, par montée capillaire d'hexadécane pour obtenir le diamètre effectif des matériaux d'après la théorie de Washburn. Cette étude du réseau poral a permis de faire le lien entre l'architecture poreuse et les cinétiques d’infiltration à l'ambiant. De plus, un outil de modélisation a été développé pour comprendre l'influence du réseau poral sur la cinétique et les mécanismes d'infiltration.La seconde partie décrit la siliciuration de ces matériaux en étudiant à la fois les cinétiques de montée capillaire et les mécanismes de remplissage à haute température. Une caractérisation du remplissage complet ou volontairement interrompu a été réalisée par microscopie et tomographie X. Cette partie met également en lumière le développement d'un montage expérimental permettant l’observation in situ de la siliciuration de composites SiC/SiC par tomographie X haute vitesse. Ces observations ont permis de faire le lien entre les mécanismes de montée capillaire dans un compact de poudre SiC modèle et ceux intervenant au sein d'un composite SiC/SiC à l'architecture poreuse complexe.

Due to ecological considerations, the aeronautical industry needs to massively reduce its polluting emissions. For this purpose, emphasis has been put on developping ceramic matrix composites (CMC), in particular thermostructural SiC/SiC that enable to increase the motor performance. Thanks to their low density, good oxidation resistance, and high service temperature close to 1500°C ; these materials are excellent candidates to replace metallic super alloys currently used.However, their low thermal conductivity and high porosity lead to strong temperature gradient that cause premature rupture. The standard fabrication process using chemical vapour infiltration (CVI) does not yet produce a composite with no residual porosity. That is why, other faster techniques have been considered, such as the infiltration of molten silicon by capillary action also referred as MI for Melt Infiltration or LSI for Liquid Silicon Infiltration.This work aims at understanding the capillary infiltration mechanisms of the molten silicon rise in a SiC(fibers)/SiC(matrix) composite.First, this work consisted in the characterization of the porous structure of compact SiC powder simplified materials representing the various singularities of the SiC/SiC composite granular matrix. On one hand, the pore size diameter was determined by mercury intrusion and, on the other hand, the effective diameter of the Washburn theory was obtained by hexadecane capillary infiltration. This study enabled to correlate the porous architecture to the infiltration kinetics at room temperture. Moreover, a modeling tool was developped in order to understand the influence of the porous structure on both the infiltration kinetics and mechanisms.A second part was devoted to the study of the silicon infiltration kinetics and mechanisms at high temperature. A characterization of complete or interrupted fillings has been done using microscopy and X-ray tomography. This part also puts into light the development of an experimental setup enabling the in situ observation of SiC/SiC composites molten silicon capillary infiltration by fast X-ray tomography. These observations allowed to link the capillary rise mechanisms in a simple SiC compact powder material to the ones taking place in a SiC/SiC composite showing a complex porous architecture.