Fluorescence d’une molécule unique au voisinage d’une nanostructure métallique et étude de systèmes résonants pour la plasmonique dans le domaine visible et infrarouge

Fluorescence of a single molecule in the vicinity of a metallic nanostructure and study of resonant systems in the optical and infrared range

• Auteur / Autrice : Marjorie Thomas
• Direction : Jean-Jacques Greffet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Paris 11
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'énergétique moléculaire et macroscopique, combustion (Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Marie Vigoureux
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Jacques Greffet, Jean-Marie Vigoureux, Vahid Sandoghdar, Jean-Claude Weeber, Rémi Carminati, Paul Tchénio
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Vahid Sandoghdar, Jean-Claude Weeber

Mots clés

Mots clés contrôlés

Optique en champ proche

Résonance plasmonique de surface

Nanostructures

Fluorescence

Résumé

Ce manuscrit s’intéresse à l’interaction lumière/matière mise en jeu dans l’interaction avec des nanostructures métalliques. La première partie est consacrée à l’étude théorique et numérique de l’interaction d’une molécule fluorescente avec une pointe métallique, du type de celles utilisées comme sondes en microscopie optique de champ proche. La thèse montre qu’une approche classique suffit pour étudier les modifications du taux d’émission d’une molécule en présence d’un environnement quelconque. Elle établit que mathématiquement, ceci se traite par le calcul du tenseur de Green (ou susceptibilité du champ électrique) qui contient toute l’information sur l’interaction entre la molécule et son environnement. Pour appréhender de manière simple les phénomènes physiques mis en jeu dans cette interaction, nous avons modélisé la molécule par un dipôle électrique matérialisant le moment dipolaire de la transition fluorescente et considéré dans un premier temps que l’environnement se limitait à une sphère dipolaire. Nous nous sommes attachés à dissocier les phénomènes d’émission des phénomènes d’absorption et avons montré qu’ils peuvent présenter un maxima à des fréquences différentes suivant les cas d’orientation du moment dipolaire de la molécule. Une étude du rendement quantique en fonction de la distance pointe-molécule d’une part et de l’orientation du moment dipolaire d’autre part a permis de mettre en évidence que le système pointe-molécule se comporte comme une nano-antenne. Une étude spectrale indique que le spectre du signal de fluorescence est essentiellement piloté par le spectre du facteur d’amplification. Les diagrammes de rayonnement calculés mettent en évidence l’influence des directions d’éclairement mais aussi de détection sur l’amplification du signal de la pointe. Par ailleurs, il est montré qu’un défaut de surface modifie fortement le comportement spectral de la pointe et influence l’émission de la molécule, ce qui explique et confirme les difficultés rencontrées en optique de champ proche pour rendre une expérience reproductible en utilisant des pointes qui ne sont pas toujours très bien caractérisées. La deuxième partie présente une étude des modes électromagnétiques de chaînes de nanoparticules métalliques en vue du contrôle de la propagation de la lumière à l’échelle sub-longueur d’onde. Une approche analytique puis une étude numérique ont permis de mettre en évidence l’influence des conditions d’éclairement et celle de la nature du substrat sur lequel repose la chaîne de particules métalliques dans la structure des modes. En particulier, l’étude des relations de dispersion du système mettent en évidence des comportements absorbants qui limitent les effets de propagation de la lumière.

The doctoral thesis tackles some of the interesting issues regarding the optics of metallic nanostructures. The first part of the thesis is devoted to the influence of a metallic nanostructure, such as a tip, on the emission properties of a single dipolar emitter. The modification of the radiative and nonradiative lifetimes of a fluorescent molecule in the presence of a metallic nanostructure has been investigated. The current work provides a fast algorithm for calculating the fluorescence lifetime and the emission pattern of a molecule in the vicinity of a nanostructure with arbitrary shape, position and orientation. Indeed, it is shown that the emission pattern is strongly dependent on the orientation of the structure with respect to the molecule and on the shape of the object. Furthermore, it has been shown and emphasized that the choice of wavelength is crucial in this problem. By tuning the absorption and emission wavelengths of the emitter with respect to that of the plasmon resonance of the metallic nanostructure, one can adjust the quantum efficiency of the emitter in the near field of the particle. These findings are particularly important for the optimization and interpretation of current experiments on surface enhanced Raman scattering. The second part of the dissertation turns to the coupling among many metallic nanostructures. This topic has attracted much attention in recent years due to its appeal for applications such as integrated optics. One of the driving forces in this field is to replace conventional waveguides which have widths of several wavelengths by a periodic chain in metallic nanoparticles for guiding light. Although due to a strong absorption of visible light these systems are not suitable for long range transport, the fact that light is confined to lateral dimensions of the order of and below the diffraction limit makes them very interesting. The thesis starts by examining a chain of particles analytically based on a coupled dipole model. Next it moves on to numerical studies where various illumination effects and the role of the substrate under the nanoparticles are investigated. In particular, it investigates the dispersion relations of the system which help identify the optimal spectral window for an efficient propagation of light.