Effets des produits de fission et de la microstructure sur les mécanismes d'oxydation des combustibles (U, Pu)O2

Impact of fission products and microstructure on the oxidation mechanisms of (U,Pu)O2 fuels

• Auteur / Autrice : Maëlys Depernet
• Direction : Philippe Martin, Michel Mermoux
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie et Physico-Chimie des Matériaux
• Date : Inscription en doctorat le 15/10/2025
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : Sciences Chimiques
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ISEC - Institut des Sciences et technologies pour une économie circulaire des Énergies bas Carbone

Mots clés

Mots clés libres

Mox

Synthese

Caractérisation

Produits de fission

Cinétique Hétérogène

Mox

Synthesis

Characterisation

Fission products

Heterogeneous kinetics

Résumé

Dans un souci d'économie des ressources en uranium et de stabilisation de son inventaire en plutonium, la France étudie la possibilité de généraliser l'emploi des combustibles à base d'oxyde mixte d'uranium et de plutonium (MOX) au sein de son parc électronucléaire. Ce scénario impliquerait de faire évoluer l'outil industriel existant pour permettre le traitement des assemblages de MOX irradiés à cadence industrielle, et de rendre ainsi possible le multi-recyclage du plutonium. Relever ce défi nécessite le développement de procédés innovants, dont les bases scientifiques sont à construire. L'oxydation des MOX irradiés via un traitement thermique oxydant pourrait permettre de lever l'un des verrous technologiques identifiés, qui réside dans la séparation du combustible de sa gaine métallique en amont de l'étape de dissolution. Il n'existe toutefois à l'heure actuelle que peu de données sur l'oxydation des oxydes (U,Pu)O2 et encore moins sur l'impact des produits de fission et des propriétés microstructurales. L'objectif de cette thèse est de contribuer à combler ces lacunes. Pour cela la doctorante étudiera des échantillons (U,Pu)O2 présentant une microstructure identique aux combustibles MOX industriels ainsi que des échantillons (U,Pu)O2 dopés en produits de fission, qui simulent les combustibles irradiés comme montré par une thèse en cours dans le laboratoire. Les travaux expérimentaux s'appuieront majoritairement sur la réalisation d'expérimentations d'oxydation en température couplées à des analyses in situ et multi-échelle utilisant des techniques de laboratoire et le rayonnement synchrotron. Ces résultats permettront d'obtenir une description phénoménologique de l'impact des produits de fissions, de la pO2, de la température et de la durée du traitement thermique sur les mécanismes d'oxydation des combustibles MOX irradiés.

The widespread use of MOX fuels (based on (U,Pu)O2 mixed oxides) in nuclear reactors is an option currently being studied in France. Such a strategy could help to stabilise the plutonium inventory while conserving natural uranium resources. Such scenario involves the multi-recycling of plutonium, which requires an upgrade of the existing infrastructures to enable the reprocessing of spent MOX fuel at industrial scale. Consequently, the development of innovative processes and related basic research is then imperative. The oxidation of MOX spent fuel by ad hoc thermal treatment could overcome a major technological barrier identified, i.e. how to separate the fuel from its cladding prior to the dissolution step. However, there is limited data available on the oxidation of (U,Pu)O2 and even less has investigated the impact of fission products and the fuel microstructure properties. The aim of this PhD thesis is to help fill this gap. The PhD student will study (U,Pu)O2 samples with a microstructure identical to that of industrial MOX fuels, as well as (U,Pu)O2 doped with inactive fission products, thus simulating irradiated fuels, as shown in a thesis defended in the laboratory. The experimental work will focus on oxidation experiments coupled with in-situ and multi-scale analyses using laboratory technics and synchrotron radiation-based characterizations. These results will lead to the proposal of a phenomenological description linking the kinetics of (U,Pu)O2 oxidation with the fission products chemistry, the O2 partial pressure and the temperature and duration of the thermal treatment.