Apprentissage automatique appliqué à la prédiction des propriétés thermodynamiques des défauts dans les alliages multi-composants à partir de l'échelle atomique

Machine learning applied to theprediction of thermodynamic properties of defects in multi-component alloysfrom the atomic scale

• Auteur / Autrice : Gabriel Pertus
• Direction : Mihai-Cosmin Marinica, Manuel Athenes
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique
• Date : Inscription en doctorat le 30/09/2025
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : Physique en Ile de France
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : CEA / S2CM - Service de recherche en Corrosion et Comportement des Matériaux
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay

Mots clés

Mots clés libres

Intelligence artificielle

Alliages

Science des materiaux

Thermodynamique

Dynamique moléculaire

Échantillonnage bayésien

Artificial intelligence

Alloy

Materials science

Thermodynamics

Bayesian sampling

Résumé

La compréhension du comportement des matériaux soumis à des conditions extrêmes est un enjeu fondamental pour la conception des systèmes énergétiques de nouvelle génération, tels que les réacteurs de fission et de fusion. Toutefois, la prédiction précise des propriétés des matériaux à haute température constitue toujours un défi majeur. Les mesures expérimentales de ces propriétés physiques et thermodynamiques sont limitées à certaines plages de température, de pression ou de contraintes mécaniques. Par ailleurs, les simulations à l'échelle atomique basées sur des champs de force empiriques souffrent souvent d'un manque de précision qui limite leur fiabilité. Ces dernières années, l'essor des techniques d'apprentissage automatique a ouvert de nouvelles perspectives en science des matériaux. Les champs de force obtenus par apprentissage automatique, notamment ceux fondés sur des réseaux de neurones profonds, peuvent atteindre une précision comparable à celle des calculs ab initio. Néanmoins, leur utilisation dans des méthodes d'échantillonnage thermodynamique reste limitée par des coûts de calcul très élevés, souvent plusieurs ordres de grandeur au-dessus de ceux requis pour les champs de force classiques. Pour surmonter cette barrière, deux axes de recherche complémentaires sont explorés : (i) l'amélioration des champs de force par apprentissage actif afin d'optimiser le compromis entre précision et efficacité, et (ii) le développement de méthodes d'échantillonnage accéléré permettant de rendre l'usage de ces modèles plus accessible pour le calcul de grandeurs thermodynamiques. Dans cette thèse, nous nous intéressons en particulier à la conception et à l'analyse des descripteurs représentant l'environnement atomique local, ainsi qu'aux modèles de régression associés à la prédiction des énergies atomistiques. Sur cette base, nous mettons en œuvre un schéma d'échantillonnage bayésien rapide et robuste pour estimer l'énergie libre, une grandeur thermodynamique centrale permettant d'intégrer les effets de la température dans les solides cristallins. En particulier, nous visons à déterminer les énergies libres de formation et de migration des lacunes, informations essentielles pour l'estimation des coefficients de diffusion atomique par simulations de type Monte Carlo cinétique dans les alliages complexes. Afin de réduire le coût des simulations, nous adoptons une approche algorithmique qui restreint l'échantillonnage bayésien soit à un bassin métastable donné, soit aux chemins de transition entre deux bassins adjacents. Cette stratégie permet une exploration ciblée et efficace de l'espace des configurations, même en présence de champs de force coûteux. Les développements méthodologiques seront appliqués à un alliage multi-composants comprenant des éléments réfractaires tels que le tungstène (W), le titane (Ti), le vanadium (V), le molybdène (Mo) et le tantale (Ta), matériaux candidats prometteurs pour les applications à haute température et sous irradiation, notamment dans les réacteurs de fusion.dynamiques sont limitées à certaines plages de température, de pression ou de contraintes mécaniques. Par ailleurs, les simulations à l'échelle atomique basées sur des champs de force empiriques souffrent souvent d'un manque de précision qui limite leur fiabilité. Ces dernières années, l'essor des techniques d'apprentissage statistique a ouvert de nouvelles perspectives en science des matériaux. Les champs de force obtenus par apprentissage automatique peuvent atteindre une précision comparable à celle des calculs ab initio. Néanmoins, leur utilisation dans des méthodes d'échantillonnage thermodynamique reste limitée par des coûts de calcul très élevés, souvent plusieurs ordres de grandeur au-dessus de ceux requis pour les champs de force classiques. Pour surmonter cette barrière, deux axes de recherche complémentaires sont explorés : (i) l'amélioration des champs de force par apprentissage actif afin d'optimiser le compromis entre précision et efficacité, et (ii) le développement de méthodes d'échantillonnage accéléré permettant de rendre l'usage de ces modèles plus accessible pour le calcul de grandeurs thermodynamiques. Dans cette thèse, nous nous intéressons en particulier à la conception et à l'analyse des descripteurs représentant l'environnement atomique local, ainsi qu'aux modèles de régression associés à la prédiction des énergies atomistiques. Sur cette base, nous mettons en œuvre un schéma d'échantillonnage bayésien rapide et robuste pour estimer l'énergie libre, une grandeur thermodynamique centrale permettant d'intégrer les effets de la température dans les solides cristallins. En particulier, nous visons à déterminer les énergies libres de formation et de migration des lacunes, informations essentielles pour l'estimation des coefficients de diffusion atomique par simulations de type Monte Carlo cinétique dans les alliages complexes. Afin de réduire le coût des simulations, nous adoptons une approche algorithmique qui restreint l'échantillonnage bayésien soit à un bassin métastable donné, soit aux chemins de transition entre deux bassins adjacents. Cette stratégie permet une exploration ciblée et efficace de l'espace des configurations, même en présence de champs de force coûteux. Les développements méthodologiques seront appliqués à un alliage multi-composants comprenant des éléments réfractaires tels que le tungstène (W), le titane (Ti), le vanadium (V), le molybdène (Mo) et le tantale (Ta), matériaux candidats prometteurs pour les applications à haute température et sous irradiation, notamment dans les réacteurs de fusion.

Understanding the behavior of materials under extreme conditions is a key challenge for the design of next-generation energy systems, such as fission and fusion reactors. However, accurately predicting the properties of materials at high temperature remains a major challenge. Experimental measurements of physical and thermodynamic properties are limited to specific ranges of temperature, pressure, or mechanical stress. Moreover, atomic-scale simulations based on empirical force fields often suffer from a lack of accuracy that limits their reliability. In recent years, the rise of machine learning techniques has opened new perspectives in materials science. Machine-learned force fields, particularly those based on deep neural networks, can achieve an accuracy comparable to that of ab initio calculations. Nevertheless, their use in thermodynamic sampling methods remains limited by very high computational costs, often several orders of magnitude higher than those required for classical force fields. To overcome this limitation, two complementary research directions are being explored: (i) improving force fields through active learning in order to optimize the balance between accuracy and efficiency, and (ii) developing accelerated sampling methods to make these models more practical for the computation of thermodynamic quantities. In this thesis, we focus in particular on the design and analysis of descriptors representing the local atomic environment, as well as on the regression models associated with the prediction of atomistic energies. Building on this foundation, we implement a fast and robust Bayesian sampling scheme to estimate the free energy — a central thermodynamic quantity that accounts for temperature effects in crystalline solids. In particular, we aim to determine the free energies of vacancy formation and migration, which are essential for estimating atomic diffusion coefficients through kinetic Monte Carlo simulations in complex alloys. To reduce simulation costs, we adopt an algorithmic approach that restricts Bayesian sampling either to a given metastable basin or to the transition paths between adjacent basins. This strategy enables a targeted and efficient exploration of the configuration space, even when using computationally expensive force fields. The methodological developments will be applied to a multi-component alloy comprising refractory elements such as tungsten (W), titanium (Ti), vanadium (V), molybdenum (Mo), and tantalum (Ta) — promising candidate materials for high-temperature and irradiation-resistant applications, particularly in fusion reactors.