Développement d'un nouveau procédé intensifié de chimie verte pour la co-valorisation du CO2 et des déchets de cimentaires et miniers

Development of a new intensified green chemistry process for the co-valorization of CO2 and cementitious and mining wastes

• Auteur / Autrice : Yin yan Wong
• Direction : Carine Julcour, Florent Bourgeois
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Génie des Procédés et de l'Environnement
• Date : Inscription en doctorat le 01/11/2024
• Etablissement(s) : Université de Toulouse (EPE ; 2025-...)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LGC - Laboratoire de Génie Chimique
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : IRPI - Ingéniérie des Racteurs Polyphasiques Innovants
• Partenaire(s) de recherche : établissement délivrant conjointement le doctorat : Institut national polytechnique (Toulouse ; 1969-....)

Mots clés

Mots clés libres

: capture; stockage et utilisation du CO2

Carbonatation minérale accélérée

; procédé assisté par attrition

Acides aminés

Étude cinétique

Modélisation de procédé

Carbon Capture; Utilization and Storage (CCUS)

Accelerated mineral carbonation

Attrition-assisted process

Amino acids

Kinetic study

Process modelling

Résumé

L'accélération du changement climatique accentue l'urgence de déployer des solutions viables pour éliminer l'un des principaux gaz à effet de serre d'origine anthropique, le CO2. L'Agence Internationale de l'Énergie a identifié la carbonatation minérale directe en voie aqueuse comme l'une des voies de mitigation les plus prometteuses à grande échelle. Celle-ci reproduit ce que la nature réalise sur des temps géologiques en quelques heures seulement, en proposant des conditions favorables et une surface réactive plus élevée. Elle consiste à dissoudre par l'acidité induite par le CO2 dans l'eau des matériaux alcalins, naturellement abondants ou d'origine anthropique, puis à fixer le CO2 pour produire des carbonates solides thermodynamiquement stables. La valorisation des produits de carbonatation comme matériaux alternatifs de construction permet ainsi d'associer mitigation des émissions de CO2, valorisation de déchets et préservation des ressources naturelles. Cependant, les limitations actuelles de cette voie résident dans la cinétique de réaction de surface relativement lente des silicates magnésiens et calciques, et la formation de couches passivantes qui ralentissent encore ou bloquent la dissolution de ces solides. Dans le cadre du projet ANR CARMIN (ICBMS, LGC et VICAT), cette thèse vise à développer un procédé original de carbonatation minérale de déchets miniers et cimentiers couplant deux solutions d'accélération de la réaction, actuellement étudiées séparément par les partenaires du projet : une activation physique par exfoliation mécanique des couches des couches de (sous-)produits formés en surface des particules (« procédé d'attrition-lixiviante »), et une activation chimique basée sur l'effet catalytique de complexes moléculaires à base d'acides aminés. Elle s'intéresse à l'étude expérimentale et la modélisation thermo-cinétique du procédé hybride à différentes échelles pour évaluer la synergie possible entre ces deux processus d'activation, et optimiser les paramètres opératoires.

The acceleration of climate change prompts the search of viable solutions to eliminate anthropogenic GreenHouse Gases (GHG) such as CO2. The International Energy Agency has identified direct aqueous mineral carbonation as one of the most promising large-scale mitigation options. It reproduces what nature has done over geological time in just a few hours, providing favorable conditions and a higher reactive surface. It involves dissolving naturally abundant alkaline earth silicates or industrial wastes in CO2-acidified water, which then recombine to produce thermodynamically stable solid phases (solid carbonates and silica). The valorization of carbonation products as alternative building materials thus combines the reduction of CO2 emissions, the valorization of waste and the preservation of natural resources. However, the current limitations of this route lie in the relatively slow surface reaction kinetics of magnesium and calcium silicates, and the formation of passivating layers that further slow or inhibit the solid dissolution. In the framework of the CARMIN project (ICBMS, LGC and VICAT) funded by the ANR, this PhD thesis aims to develop an original process for the mineral carbonation of mining and cement wastes, by combining two reaction acceleration solutions currently being studied separately by the project partners: physical activation by mechanical exfoliation of the layers of (sub)products formed on the particle surface (“attrition-leaching process”), and chemical activation based on the catalytic effect of amino acid-based molecular complexes. Experimental studies and thermo-kinetic modelling of the hybrid process at different scales are being carried out to assess the possible synergy between these two activation solutions, and to optimize the operating parameters.