Verres LASER: synthèses, caractérisation par résonances magnétiques et calculs de structure optimisés par machine-learning

Laser Glasses: Syntheses, Characterization by Magnetic Resonances and Structure Calculations Optimized by Machine Learning

• Auteur / Autrice : Carla Dackane
• Direction : Grégory Tricot, Sylvain Cristol
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie organique, minerale, industrielle - LASIRE
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2024
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LAboratoire de Spectroscopie pour les Interactions, la Réactivité et l'Environnement
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Propriétés magnéto structurales des matériaux (PMSM)

Mots clés

Mots clés libres

Réseau vitreux

Effet laser

Spectroscopie de résonance magnétique

Champ de force

Simulation moléculaire

Intelligence artificielle

Laser effect

Phosphate glasses

Magnetic resonance spectroscopy

Force field

Molecular simulation

Artificial intelligence

Résumé

Les verres de phosphate dopés aux terres rares (Nd3+, Dy3+, Er3+) sont utilisés en tant que milieux amplificateurs dans les systèmes LASER haute puissance. Malgré la commercialisation de différents produits (LG-770 de SCHOTT, LHG-8 de Hoya), les liens entre les compositions chimiques, les propriétés optiques (nécessaires à l'effet LASER) et les structures des verres ne sont pas clairement établis. Cette thèse s'efforcera de contribuer à cette compréhension en s'intéressant aux verres de phosphate dopés au Nd3+ développés pour les systèmes nécessaires à la technologie de la fusion nucléaire. Cette compréhension s'appuiera sur la préparation de matériaux vitreux, leur caractérisation par spectroscopie de résonance magnétique (RMN et RPE). Ces données expérimentales seront complétées par des simulations de dynamique moléculaire. La dynamique moléculaire permet de générer des modèles de structures vitreuses pour différentes formulations, d'étudier leur structure et leur dynamique et d'affiner les modèles issus des données expérimentales. Le principal obstacle à ces simulations vient de la disponibilité et de la transférabilité d'un champ de force. En effet, si les calculs utilisant la structure électronique (type théorie de la fonctionnelle de la densité : DFT) sont très précis, ils ne permettent pas de générer des modèles de grande taille. D'un autre côté, la dynamique classique manque de précision et il est très difficile de simuler différents environnements pour un même avec un seul champ de force. L'intelligence artificielle est un domaine émergent dans le champ de la modélisation moléculaire. Un nouvel algorithme implémenté dans le logiciel VASP (Machine Learning Force Field : MLFF) permet de développer un champ de force par apprentissage machine à partir de calculs utilisant la DFT. L'objectif est d'utiliser cette nouvelle méthode de simulation aux formulations complexes des verres LASER.

Rare-earth doped phosphate glasses (Nd3+, Dy3+, Er3+) are used as amplificating environments in high power LASER systems. Despite the commercialization of different products (SCHOTT's LG-770, Hoya's LHG-8), the links between the chemical compositions, the optical properties (necessary for the laser effect), and the glass structures are not clearly established. This thesis will endeavor to contribute to this understanding by focusing on Nd3+-doped phosphate glasses developed for systems required for nuclear fusion technology. This understanding will be based on the preparation of glassy materials, their characterization by magnetic resonance spectroscopy (NMR and EPR). These experimental data will be complemented by molecular dynamics simulations. Molecular dynamics allows generating models of glassy structures for different formulations, studying their structure and dynamics, and refining the models derived from the experimental data. The main obstacle to these simulations comes from the availability and transferability of a force field. Indeed, while calculations using electronic structure (such as density functional theory: DFT) are very precise, they do not allow generating large-scale models. On the other hand, classical dynamics lacks precision, and it is very difficult to simulate different environments for the same system with a single force field. Artificial intelligence is an emerging field in molecular modeling. A new algorithm implemented in the VASP software (Machine Learning Force Field: MLFF) allows developing a force field by machine learning from calculations using DFT. The objective is to use this new simulation method for the complex formulations of laser glasses.