Etude de la cinétique et des mécanismes de lixiviation du corium

Study of the kinetics and mechanisms of corium leaching

• Auteur / Autrice : Camille Navas
• Direction : Stéphanie Szenknect
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie Séparative, Matériaux et Procédés
• Date : Inscription en doctorat le 21/10/2024
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : Sciences Chimiques
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICSM - Institut de Chimie Séparative de Marcoule

Mots clés

Mots clés libres

Corium

Lixiviation

Oxyde d'uranium et de zirconium

Silicate d'uranium et de zirconium

Solubilité

Corium

Leaching

Uranium; zirconium silicate

Uranium; zirconium oxide

Solubility

Résumé

Au cours d'un accident nucléaire grave, des quantités importantes de produits de fission « volatils » sont relâchées pendant la dégradation du cœur. Une autre partie importante des radionucléides (RN) provenant des combustibles nucléaires dégradés se retrouve incorporée dans des matériaux solidifiés (corium et débris de combustibles) et leur stabilité à moyen et long terme est d'une importance majeure pour la sûreté du site de l'accident. Suivant la progression de l'accident et les interactions consécutives avec différents matériaux (gaine, matériaux des structures internes et de la cuve et béton), le corium peut présenter différentes structures et compositions. D'une manière générale, il s'agit d'un matériau hautement hétérogène et multiphasique au sein duquel la répartition des radionucléides est mal connue. Dans ce contexte, ce sujet de thèse propose d'améliorer la compréhension des mécanismes de lixiviation du corium et de relâchement des radionucléides dans l'eau par l'intermédiaire d'études paramétriques sur matériaux modèles. Ce travail, mené dans une démarche de complexification croissante des matériaux étudiés, permettra de hiérarchiser l'influence de différents paramètres (température, composition de la solution, présence d'espèces radiolytiques oxydantes) sur le transfert des RN en solution. L'ensemble de ces résultats viendra améliorer notre compréhension de l'évolution de l'inventaire en RN contenu dans un corium dans un scénario de refroidissement sous eau et notre connaissance de la durabilité chimique des différentes phases qu'il contient.

During a severe nuclear accident, significant quantities of ''volatile'' fission products are released during core degradation. A further significant proportion of radionuclides (RN) from degraded nuclear fuels are incorporated into solidified materials (corium and fuel debris), and their medium- to long-term stability is of major importance for accident site safety. Depending on the progress of the accident and subsequent interactions with different materials (cladding, internal structures, vessel materials and concrete), corium may have different structures and compositions. Generally speaking, it is a highly heterogeneous, multiphase material within which the distribution of radionuclides is poorly understood. In this context, the aim of this thesis is to improve our understanding of the mechanisms of corium leaching and radionuclide release into water, through parametric studies on model materials. This work, carried out with a view to increasing the complexity of the materials studied, will enable us to prioritize the influence of different parameters (temperature, solution composition, presence of oxidizing radiolytic species) on the transfer of RNs into solution. Taken together, these results will improve our understanding of the evolution of the RN inventory contained in a corium in an underwater cooling scenario, and our knowledge of the chemical durability of the different phases it contains.