Couplage fort de boîtes quantiques uniques dans des antennes plasmoniques

Strong coupling of single quantum dot emission within plasmonic antenna modes

• Auteur / Autrice : Hugo Saint olive
• Direction : Agnes Maitre
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2024
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : Physique en Ile de France
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris

Mots clés

Mots clés libres

Boites quantiques

Fluorescence

Couplage fort

Plasmonique

Strong coupling

Quantum dot

Plasmonic

Fluorescence

Résumé

La réalisation de nanosources quantiques est un enjeu important dans le contexte des technologies quantiques. En effet elles constituent des briques de base pour la réalisation de circuits photoniques quantiques. Elles se caractérisent par leur faible taille, leur intégrabilité, leurs propriétés d'émission. En tant que sources de photons uniques, on peut caractériser leur fluorescence, brillance, directivité, polarisation, …. Dans ce projet de thèse nous nous proposons de développer des nanosources de photons, en couplant un émetteur unique à une nanoantenne plasmonique. Nous pourrons ainsi optimiser ses propriétés de fluorescence, comme source de photons uniques ou comme source brillante. Plus explicitement nous souhaitons maximiser l'interaction entre l'émetteur et l'antenne plasmonique, en plaçant l'émetteur dans un régime de très fort confinement optique et électronique. Nous étudierons alors le régime de couplage fort. Nous pourrons aussi étudier en régime de fort confinement et forte excitation, comment la fluorescence de l'émetteur unique est modifiée et si elle acquière des propriétés quantiques spécifiques. Le système que nous souhaitons étudier est constitué par un nanocristal unique semiconducteur II/VI que nous couplons à une antenne patch en or. Les nanocristaux semiconducteurs colloidaux de CdSe/CdS, à l'échelle individuelle sont d'excellentes sources de photons uniques brillantes, fonctionnant à température ambiante. Synthétisés chimiquement, il s'agit de sources stables et robustes dont l'intérêt a été souligné en 2023 par le prix Nobel attribué à M. Bawendi, L. Brus and S. Klimov pour la découverte et la synthèse de ces émetteurs. Nous collaborons de longue date avec le Laboratoire de Physique et d'Etude des Matériaux (ESPCI-Sorbonne Université) qui synthétise ces émetteurs sous la forme de nanosphères ou boîtes quantiques et de nanoplaquettes (ou puits quantiques). Les antennes patch que nous développons sont constituées d'une couche d'or recouverte par une couche très fine de diélectrique (10-40nm) que nous recouvrons par un disque d'or micrométrique (diamètre 100nm-3mm) optiquement fin. Nous avons développé dans le passé des techniques de fabrication permettant de positionner de manière déterministe une boîte quantique colloidale unique au sein d'une telle antenne avec une précision nanométrique, permettant ainsi la réalisation d'une antenne patch. Nous avons pu ainsi démontrer les performances d'antennes patchs ainsi constituées comme sources de photons uniques. Nous avons en particulier démontré que la section efficace d'absorption d'un nanocristal unique une fois placés dans l'antenne était augmentée de 3 ordres de grandeur ouvrant la voie au régime de forte excitation et de fort confinement. Dans le cadre de ce projet de thèse, nous souhaitons mettre en évidence le couplage fort entre un émetteur unique et l'antenne plasmonique. Il s'agira de définir en s'appuyant sur des simulation numériques la meilleure géométrie d'antenne, permettant de maximiser le confinement, puis de fabriquer ces antennes avec un nanocristal unique, sans détruire l'émetteur et en préservant ses propriétés de fluorescence. Dans un deuxième temps, nous étudierons par microscopie de fluorescence et en régime de comptage de photons, l'émission des antennes plasmoniques actives (ie avec nanocristal unique inclus) et réaliserons des spectres d'émission. Un montage d'imagerie de Fourier, couplé à un spectromètre, permettra alors de de mettre en évidence le couplage fort entre le nanocristal unique et l'antenne. Enfin nous optimiserons ce couplage fort, cette fois-ci en augmentant l'excitation d'émission. Dans ce régime de forte excitation, nous atteindrons le régime faiblement ou fortement multiexcitonique. Dans le cadre d'une thèse précédente soutenue en 2023, nous avons démontré pour des nanocristaux individuels un élargissement spectral important que nous avons pu attribuer à la présence de multiexcitons, en nous appuyant sur un modèle quantique utilisant des techniques d'inférence bayesiennes. Dans le régime couplant l'émetteur individuel aux antennes plasmoniques, ces effets seront renforcés. Nous prévoyons que les boîtes quantiques atteindront pour des puissances très inférieures le régime multiexcitonique si bien que nos antennes actives, n'émettront plus de photons uniques. Nous étudierons alors le régime de couplage fort pour des multiexcitons en nanocavité plasmonique. De plus le fort confinement électromagnétique dans les antennes, et le fort confinement électronique au sein du nanocristal unique, modifieront largement les propriétés d'émission du nanocristal unique. La cohérence de son émission dans ce régime sera étudiée. La thèse se déroulera à l'Institut des NanoSciences de Paris. Elle sera encadrée par Agnès Maître dont le domaine de compétences recouvre l'optique quantique des variables continues et discrètes, et la plasmonique. La thèse sera expérimentale et théorique. Elle comprendra des simulations numériques, des modélisations théoriques, de la nanofabrication et des caractérisations optiques. Le doctorant bénéficiera de l'environnement en nanonophotonique du laboratoire et des facilités de la salle blanche de l'INSP.

The realization of quantum nanosources is a significant challenge in the context of quantum technologies, as they form the basic building blocks for quantum photonic circuits. They are characterized by their small size, integrability, and emission properties. As sources of single photons, their fluorescence, brightness, directivity, and polarization can be characterized. In this thesis project, we propose to develop photon nanosources by coupling a single emitter to a plasmonic nanoantenna. This will allow us to optimize its fluorescence properties, either as a source of single photons or as a bright source. Specifically, we aim to maximize the interaction between the emitter and the plasmonic antenna by placing the emitter in a regime of very strong optical and electronic confinement. We will then study the strong coupling regime. Additionally, we will investigate how the fluorescence of the single emitter is modified under strong confinement and high excitation regimes, and whether it acquires specific quantum properties. The system we wish to study consists of a single II/VI semiconductor nanocrystal coupled to a gold patch antenna. Colloidal CdSe/CdS semiconductor nanocrystals, at the individual scale, are excellent sources of bright single photons, operating at room temperature. Chemically synthesized, they are stable and robust sources, whose significance was highlighted in 2023 by the Nobel Prize awarded to M. Bawendi, L. Brus, and S. Klimov for the discovery and synthesis of these emitters. We have a long-standing collaboration with the Laboratory of Physics and Study of Materials (ESPCI-Sorbonne University), which synthesizes these emitters in the form of nanospheres or quantum dots and nanoplatelets (or quantum wells). The patch antennas we develop consist of a layer of gold covered by a very thin dielectric layer (10-40nm), which is then covered by a micron-sized gold disk (diameter 100nm-3mm), optically thin. In the past, we have developed fabrication techniques that allow the deterministic positioning of a single colloidal quantum dot within such an antenna with nanometric precision, enabling the realization of a patch antenna. We have demonstrated the performance of such patch antennas as sources of single photons. In particular, we have shown that the absorption cross-section of a single nanocrystal placed in the antenna is increased by 3 orders of magnitude, paving the way for high excitation and strong confinement regimes. In this thesis project, we aim to demonstrate strong coupling between a single emitter and the plasmonic antenna. This will involve defining the optimal antenna geometry through numerical simulations to maximize confinement, fabricating these antennas with a single nanocrystal, without destroying the emitter and preserving its fluorescence properties. Subsequently, we will study the emission of the active plasmonic antennas (i.e., with a single nanocrystal included) using fluorescence microscopy and photon counting regimes, and perform emission spectra. A Fourier imaging setup coupled with a spectrometer will then be used to demonstrate the strong coupling between the single nanocrystal and the antenna. Finally, we will optimize this strong coupling by increasing the emission excitation. In this high excitation regime, we will reach the weakly or strongly multiexcitonic regime. In a previous thesis defended in 2023, we demonstrated significant spectral broadening for individual nanocrystals, which we attributed to the presence of multiexcitons, using a quantum model with Bayesian inference techniques. In the regime coupling the individual emitter to plasmonic antennas, these effects will be enhanced. We anticipate that quantum dots will reach the multiexcitonic regime at much lower powers, so our active antennas will no longer emit single photons. We will then study the strong coupling regime for multiexcitons in a plasmonic nanocavity. Furthermore, the strong electromagnetic confinement in the antennas and the strong electronic confinement within the single nanocrystal will significantly alter the emission properties of the single nanocrystal. The coherence of its emission in this regime will be studied. The thesis will take place at the Institut des NanoSciences de Paris. It will be supervised by Agnès Maître, whose expertise covers quantum optics of continuous and discrete variables, and plasmonics. The thesis will be both experimental and theoretical, including numerical simulations, theoretical modeling, nanofabrication, and optical characterizations. The doctoral student will benefit from the nanophotonics environment of the laboratory and the cleanroom facilities of the INSP.