Fixation du CO2 par des approches de modélisation multi-échelles

CO2 fixation by multiscale modelling approaches

• Auteur / Autrice : Madhur Sharma
• Direction : Vincent Artero
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie Physique Moléculaire et Structurale
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2024
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale chimie et science du vivant (Grenoble ; 199.-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux

Mots clés

Mots clés libres

Qm/mm

Computational modelling

Dft

Résumé

La fixation du CO2, le processus de conversion du dioxyde de carbone en composés organiques, est un domaine de recherche crucial en raison de son potentiel à lutter contre le changement climatique et à développer des processus chimiques durables. En tant que chimiste théoricien, l'étude de la fixation du CO2 en utilisant des approches de modélisation multi-échelles permet de comprendre de manière exhaustive les mécanismes sous-jacents. Cette recherche se concentre sur le cycle catalytique de la fixation du CO2 par des biocatalyseurs, en utilisant une combinaison de méthodes de mécanique quantique/mécanique moléculaire (QM/MM) et de calculs avancés de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les biocatalyseurs, tels que les enzymes, sont très efficaces et sélectifs pour faciliter les réactions chimiques, y compris la fixation du CO2. La recherche vise à élucider le mécanisme complet du cycle catalytique, en identifiant les intermédiaires clés et les états de transition. Le processus commence par l'activation du site actif du biocatalyseur, impliquant souvent un centre métallique ou un cofacteur qui facilite la liaison et l'activation du CO2. Le CO2 est converti en un intermédiaire plus réactif, tel qu'un carboxylate ou un dérivé d'acide carbonique. Les simulations QM/MM aident à identifier les voies et les intermédiaires les plus favorables. L'intermédiaire réactif subit une série de transformations, conduisant à la formation de composés organiques. Les calculs DFT fournissent des informations détaillées sur les changements électroniques au cours de ces étapes, tandis que les méthodes MM capturent les changements conformationnels et les interactions au sein de la matrice protéique. L'étape finale implique la libération du produit et la régénération du biocatalyseur pour des cycles ultérieurs. Comprendre cette étape est crucial pour améliorer l'efficacité et le nombre de cycles du biocatalyseur.

CO2 fixation, the process of converting carbon dioxide into organic compounds, is a critical area of research due to its potential in addressing climate change and developing sustainable chemical processes. As a theoretical chemist, the study of CO2 fixation using multiscale modelling approaches provides a comprehensive understanding of the underlying mechanisms. This research focuses on the catalytic cycle of CO2 fixation by biocatalysts, utilizing a combination of quantum mechanics/molecular mechanics (QM/MM) methods and advanced density functional theory (DFT) calculations. Biocatalysts, such as enzymes, are highly efficient and selective in facilitating chemical reactions, including CO2 fixation. The research aims to elucidate the complete mechanism of the catalytic cycle, identifying key intermediates and transition states. The process begins with the activation of the biocatalyst's active site, often involving a metal center or a cofactor that facilitates CO2 binding and activation. CO2 is converted into a more reactive intermediate, such as a carboxylate or a carbonic acid derivative. QM/MM simulations help in identifying the most favorable pathways and intermediates. The reactive intermediate undergoes a series of transformations, leading to the formation of organic compounds. DFT calculations provide detailed insights into the electronic changes during these steps, while MM captures the conformational changes and interactions within the protein matrix. The final step involves the release of the product and the regeneration of the biocatalyst for subsequent cycles. Understanding this step is crucial for improving the efficiency and turnover number of the biocatalyst.