Synthèse de nanοzeοlithes à petits pοres sélectifs

Synthesis of selective small pore nanozeolites for CO2 adsorption

• Auteur / Autrice : Aymeric Magisson
• Direction : Svetlana Mintova, Eddy Dib
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 16/12/2024
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Physique, Sciences de l'Ingénieur, Matériaux, Énergie
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire catalyse et spectrochimie (Caen)
• Partenaire(s) de recherche : Établissement co-accrédité : Université de Caen Normandie
• Jury : Président / Présidente : Marco Daturi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marco Daturi, Rossella Arletti, Tatsuya Okubo, Vincent De Waele
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Rossella Arletti, Tatsuya Okubo

Mots clés

Mots clés contrôlés

Zéolites

Mots clés libres

Zéolithes

Nanozéolithes

Cations métalliques alcalino-Terreux

Adsorption et séparation de CO2

Chabazite

Phillipsite

Systèmes à haut débit

Zeolites

Nanozeolites

Alkaline-Earth metal cations

Synthesis

CO2 adsorption and separation

Chabazite

Phillipsite

High-Throughput systems

Résumé

L'objectif principal de cette thèse de doctorat est le développement de zéolithes à petits poresde taille nanométriques, ciblant une sélectivité d'adsorption élevée pour le CO2. Les deuxpremiers chapitres présentent l'état de l'art actuel sur diverses caractéristiques et propriétés deszéolithes, leurs voies de synthèse et applications. Les procédures de synthèse réalisées dans cetravail de thèse et les techniques de caractérisation utilisées sont également présentées. Letroisième chapitre décrit le comportement d'adsorption du CO2 à faible pression partielle dansle réseau poreux de la chabazite nanométrique (CHA) synthétisée en présence de cationscalcium et baryum utilisés comme agents structurants. Le quatrième chapitre détaille lacristallisation des phases pures et échantillons imbriqués de chabazite (CHA)/phillipsite (PHI).Les performances des zéolithes obtenues sont évaluées en adsorption de dioxyde de carbone etd'azote. Enfin, le cinquième chapitre présente le développement d'une procédure de synthèseautonome pour des zéolithes nanométriques, et détaille les étapes suivies afin d’optimiser sesconditions opératoires. Cette synthèse réalisée par un robot se situe à l'interface entre la synthèseà grande échelle et l'expérimentation par criblage, offrant les moyens de reproduire facilementdes synthèses exigeantes.

The main objective of this PhD thesis is the development of small-pore nanosized zeolitestargeting a high adsorption selectivity towards CO2. The first two chapters present the currentstate of the art on various features and properties of zeolites, their synthesis routes, andapplications. The syntheses procedures carried out in this work and the characterisationtechniques used are presented. The third chapter describes the low partial pressure adsorptionbehaviour of CO2 in the porous network of nanometric Chabazite (CHA) synthesised in thepresence of calcium and barium cations used as structure-directing agents. The fourth chapterdetails the crystallisation of pure phases and intergrown chabazite (CHA)/Phillipsite (PHI)zeolite samples. The performance of the obtained zeolites is evaluated in adsorption of carbondioxide and nitrogen. Finally, the fifth chapter presents the development of an autonomoussynthesis procedure for nanosized zeolites and details the steps involved in optimising itsoperating conditions. This synthesis carried out by robot stands at the interface between largescalesynthesis and screening experimentation, providing the means to easily reproducechallenging syntheses.