Thèse en cours

Nanocristaux de pérovskite en cavité pour l'émission de photons uniques indiscernables

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Auteur / Autrice : Marina Cagnon trouche
Direction : Carole Diederichs
Type : Projet de thèse
Discipline(s) : Physique
Date : Inscription en doctorat le 01/10/2023
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : Physique en Ile de France
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique de l'École normale supérieure

Résumé

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Depuis leur première synthèse en 2015, les nanocristaux de pérovskite (pNCs) ont attiré l'attention de nombreuses équipes de recherche internationales du fait de leurs excellentes propriétés optiques. Ces nano-émetteurs présentent une luminescence à température ambiante avec un clignotement réduit, et des rendements quantiques proches de 1. L'accessibilité et la facilité de fabrication à faibles coûts par voie chimique rendent cette nouvelle classe de nanocristaux très attractive. De plus, leur longueur d'onde d'émission est accordable de l'UV au proche infrarouge grâce au contrôle de leur composition et de leur taille, ce qui offre une large variété de pNCs suivant les applications visées. Ces nano-émetteurs sont majoritairement étudiés sous forme d'ensembles pour des applications en optoélectronique (LEDs, lasers, détecteurs). Néanmoins, les premières études sur pNCs individuels ont rapidement montré qu'ils pouvaient émettre des photons uniques jusqu'à température ambiante, avec potentiellement les propriétés requises pour être indiscernables les uns des autres à basse température. Ces résultats qui ont été obtenus seulement 4 ans après la première synthèse de pNCs et les dernières études sur les degrés de pureté des photons uniques à température ambiante montrent que les pNCs pourraient jouer un rôle dans le développement de sources de photons uniques pour des applications en nanophotonique quantique. Il est maintenant essentiel de parvenir à une augmentation drastique de l'émission et de la collection des photons uniques émis par les pNCs. Le couplage de nano-émetteurs individuels à des structures photoniques bien optimisées permet de contrôler, d'augmenter et de rediriger l'émission par ingénierie de l'interaction lumière-matière. En particulier, il est possible d'exploiter des effets d'électrodynamique quantique en cavité (cQED), en utilisant des microcavités optiques de grande finesse qui confinent le champ électromagnétique sur de très faibles volumes autour du nano-émetteur quantique. Si ces conditions sont remplies, en régime de couplage faible lumière-matière, l'effet Purcell induit alors une accélération du taux d'émission spontanée du nano-émetteur dans le mode de cavité et par conséquent une augmentation de la brillance de la source de photons uniques. Au sein de l'équipe Nano-Optique au LPENS, la synthèse des pNCs est maîtrisée et les échantillons obtenus sont des nanocubes de CsPbBr3 de 8 nm de côté. Les structures photoniques choisies sont les microcavités fibrées qui ont été développées au LPENS initialement pour les nanotubes de carbone, en collaboration avec J. Reichel du LKB. Grâce à cette expertise, une microcavité fibrée adaptée aux longueurs d'onde d'émission des pNCs (500 nm pour CsPbBr3) a été conçue. Cette microcavité fibrée est constituée d'un miroir plan sur lequel sont déposés les pNCs et d'un miroir déposé à l'extrémité d'une fibre optique qui est mobile dans les 3 directions de l'espace. Une telle géométrie ouverte apporte une grande flexibilité puisque la cavité peut être fermée au-dessus de n'importe quel pNC individuel, tout en le plaçant au centre de la cavité (accord spatial) et en ajustant la longueur de cavité (accord spectral). De plus, un soin particulier a été pris pour développer une plateforme expérimentale où un même pNC peut être entièrement étudié d'abord en espace libre puis en cavité, tous les autres paramètres restant inchangés par ailleurs (environnement, température, excitation), ce qui est essentiel pour caractériser de manière fiable les effets de cQED escomptés. La microcavité fibrée récemment développée présente une finesse F = 3000 pour l'ensemble de la gamme d'émission des pNCs (de 470 nm à 550 nm), et l'émission d'un seul pNC dans le mode de cavité a déjà été observée. Ces résultats préliminaires sont très encourageants. Cette thèse vise à mesurer l'accélération de l'émission spontanée (effet Purcell) par spectroscopie résolue en temps d'un seul nanocristal de pérovskite dans le régime de couplage faible. Dans ce régime, les conditions pour générer des photons indiscernables devraient être atteintes et le degré d'indiscernabilité des photons sera ensuite étudié par des expériences d'interférence à deux photons, de type Hong-Ou-Mandel (HOM).