Influence des propriétés microstructurales sur la cinétique de dissolution des oxydes mixtes (U,Pu)O2.

Influence of microstructural properties on the dissolution kinetics of (U,Pu)O2 mixed oxides.

• Auteur / Autrice : Vincent Bosque guardia
• Direction : Nicolas Dacheux
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie Séparative, Matériaux et Procédés
• Date : Inscription en doctorat le 02/11/2023
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICSM - Institut de Chimie Séparative de Marcoule

Mots clés

Mots clés libres

Combustible MOX

Dissolution

Oxydes d'actinides

Retraitement

Microstructure

MOX nuclear fuel

Dissolution

Actinide oxide

Reprocessing

Microstructure

Résumé

Dans un soucis d'économie des ressources en uranium et de stabilisation de son inventaire en plutonium, la France étudie la possibilité de généraliser l'emploi de combustibles à base d'oxyde mixte d'uranium et de plutonium (MOX) au sein de son parc électronucléaire. Ce scénario nécessiterait d'optimiser le procédé de dissolution actuellement mis en œuvre à l'échelle industrielle pour permettre le traitement capacitif des MOX après leur passage en réacteur, et ainsi rendre possible le multi-recyclage du plutonium tout en minimisant la quantité de résidus riches en plutonium produite. Relever ce défi passe notamment par une compréhension approfondie des liens entre la microstructure du combustible MOX et les mécanismes régissant sa dissolution dans l'acide nitrique concentré (milieu de dissolution industriel). Il n'existe cependant à l'heure actuelle que très peu de données sur ce sujet et l'enjeu de cette thèse est de combler cette lacune. Le travail proposé visera à bâtir un socle de connaissances sur les mécanismes de dissolution de combustibles MOX, et à identifier les facteurs microstructuraux jouant un rôle prépondérant dans ce phénomène. Dans ce contexte, ce travail de thèse portera plus particulièrement sur le lien entre les propriétés microstructurales (répartition du plutonium, taille de grain, porosité, rapport O/M) des oxydes mixtes (U1-xPux)O2 et les cinétiques de dissolution de ces oxydes. Pour mener à bien ces recherches, l'étudiant pourra s'appuyer sur l'expertise de trois laboratoires de l'Installation Nucléaire de Base (INB) ATALANTE, chacun expert dans les domaines de la fabrication, de la caractérisation et de la dissolution des combustibles nucléaires.

With a view to saving uranium resources and stabilising its plutonium inventory, France is looking into the possibility of generalising the use of mixed uranium and plutonium oxide (MOX) fuels in its nuclear power plants. This scenario would require the dissolution process currently used on an industrial scale to be optimised to enable MOX to be treated capacitively after it has passed through the reactor, thereby enabling plutonium to be multi-recycled while minimising the quantity of plutonium-rich residues produced. Meeting this challenge will require an in-depth understanding of the links between the microstructure of MOX fuel and the mechanisms governing its dissolution in concentrated nitric acid (an industrial dissolution medium). However, very little data currently exists on this subject, and the aim of this thesis is to fill this gap. The aim of the proposed work is to build up a body of knowledge on the dissolution mechanisms of MOX fuels, and to identify the microstructural factors that play a major role in this phenomenon. In this context, this thesis work will focus more specifically on the link between the microstructural properties (plutonium distribution, grain size, porosity, O/M ratio) of mixed (U1-xPux)O2 oxides and the dissolution kinetics of these oxides. To carry out this research, the student will be able to draw on the expertise of