EXDLearn - Dynamique d'état excitée utilisant des techniques d'Apprentissage automatique

EXDLearn - Excited State Dynamics using Machine Learning Techniques

• Auteur / Autrice : Matheus De oliveira bispo
• Direction : Mario Barbatti
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Sciences Chimiques
• Date : Inscription en doctorat le 01/11/2022
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences chimiques (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICR - Institut de Chimie Radicalaire

Mots clés

Mots clés libres

Apprentissage automatique

Dynamique non adiabatique

État excitée

Machine Learning

Non-adiabatic dynamics

Excited State

Résumé

La simulation de dynamique non-adiabatique est la technique principale pour théorique études l'évolution temporale des molécules photoexcitées. Néanmoins, les coûts de calcul des simulations pour des systèmes de plus de 20 atomes sur des périodes de peux picosecondes peut être chers. Les potentiels d'apprentissage automatique (ML, d'anglais ''Machine Learning'') promettent de réduire ces coûts en remplaçant la solution directe de l'équation de Schrödinger avec des modèles peu coûteux formés pour prédire les propriétés électroniques. Bien que ces procédures soient bien avancées pour la dynamique de l'état fondamental, c'est longue le chemin à parcourir avant de pouvoir effectuer une dynamique d'état excité fiable basée sur des modèles ML. Le principal défi pour les prédictions de ML pour les états excités moléculaires est dû à la complexité de leurs états électroniques. Actuellement, nous pouvons prédire les énergies de géométries nucléaires inconnu dans la barre d'erreur de 0,1 eV en utilisant des méthodes d'apprentissage supervisé. Même que ces résultats sont impressionnante, la dynamique de l'état excité à long terme fiable nécessite encore des erreurs inférieures à 0,001eV. Le projet de recherche EXDLearn vise à travailler sur différents fronts pour atteindre une algorithme ML que produce prédictions plus précise pour l'exécution d'une dynamique non adiabatique fiable.

Non-adiabatic dynamic simulation is the main technique for theoretical studies of the temporal evolution of photoexcited molecules. Nevertheless, the computational costs of simulations for systems of more than 20 atoms over periods of few picoseconds can be expensive. Machine learning (ML) potentials promise to reduce these costs by replacing the direct solution of Schrödinger's equation with inexpensive models trained to predict electronic properties. Although these procedures are well advanced for ground state dynamics, there is a long way to go before reliable excited state dynamics based on ML models can be performed. The main challenge for ML predictions for molecular excited states is due to the complexity of their electronic states. Currently, we can predict the energies of unknown nuclear geometries within the error bar of 0.1 eV using supervised learning methods. Even though these results are impressive, reliable long-term excited-state dynamics still require errors of less than 0.001eV. The EXDLearn research project aims to work on different fronts to achieve an ML algorithm that produces more accurate predictions for performing reliable non-adiabatic dynamics.