Production bio-inspirée de dihydrogène

Bio-inspired hydrogen production

• Auteur / Autrice : Jana Mehrez
• Direction : Maylis Orio, Renaud Hardre
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Sciences Chimiques
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 09/10/2025
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences chimiques (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ISM2 - Institut des Sciences Moléculaires de Marseille
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Biosciences
• Jury : Président / Présidente : Vincent Fourmond
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Maylis Orio, Renaud Hardre, Carole Duboc, Ally Aukauloo, Elodie Anxolabehere-mallart
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Carole Duboc, Ally Aukauloo

Mots clés

Mots clés libres

Catalyse

Hydrogène

Chimie inorganique

Électrochimie

Catalysis

Hydrogen

Inorganic chemistry

Electrochemistry

Résumé

Dans un contexte où le développement de sources d’énergie durables devient une priorité mondiale, l’hydrogène apparaît comme un vecteur énergétique prometteur. L’objectif de cette thèse a été de contribuer à la conception de catalyseurs moléculaires efficaces pour la production électrochimique de dihydrogène, en s’inspirant de systèmes bio-inspirés à base de métaux de transition. Le travail a débuté par la synthèse et la modification de ligands de type thiosemicarbazone, dans le but de comprendre l’impact de leur structure sur les propriétés catalytiques. En jouant sur la nature et la position des substituants sur le cycle aromatique, plusieurs complexes métalliques, principalement à base de nickel, ont été préparés et analysés. Une grande partie de la recherche a consisté à concevoir et à ajuster la structure des ligands thiosemicarbazones, afin d’étudier leur influence sur l’activité catalytique. Après cette première phase centrée sur le ligand, l’étude a été étendue à l’exploration de différentes conditions expérimentales, notamment le choix de la source de protons, ainsi que la comparaison de deux centres métalliques, dans le but d’identifier les paramètres les plus favorables à la réaction d’évolution de l’hydrogène (HER). Ce travail a permis de mieux comprendre les relations entre structure moléculaire et activité catalytique, et d’identifier des combinaisons prometteuses pour le développement de catalyseurs moléculaires performants dans le domaine de la conversion de l’énergie.

In the context of the global energy transition, hydrogen is emerging as a promising energy carrier. This PhD work aimed to contribute to the development of efficient molecular catalysts for the electrochemical production of hydrogen, drawing inspiration from bioinspired systems based on transition metals. The project began with the design and synthesis of thiosemicarbazone-type ligands, with a focus on understanding how their structural features affect catalytic properties. By varying the nature and position of substituents on the aromatic ring, a series of metal complexes—mainly based on nickel—were prepared and studied. A significant part of the research involved fine-tuning the ligand structure to evaluate its impact on catalytic performance. After this initial phase, the study was extended by exploring different experimental conditions, in particular the nature of the proton source, and by comparing the catalytic activity of two different metal centers. These investigations aimed to identify the key factors governing the hydrogen evolution reaction (HER) efficiency. This work provided valuable insights into structure–activity relationships and helped identify promising molecular systems for energy conversion applications.