Électrodes ioniques à base de carbone pour la conversion électro-enzymatique du CO2 en formiate

Carbon-based ionic electrodes for the electro-enzymatic conversion of CO2 to formate

• Auteur / Autrice : Océane Boces
• Direction : Nicolas Brun, Ahmad Mehdi
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie et Physico-Chimie des Matériaux
• Date : Inscription en doctorat le 18/09/2023
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : Sciences Chimiques
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICGM - Institut Charles Gerhardt de Montpellier
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : D3 - Matériaux Poreux et Hybrides

Mots clés

Mots clés libres

Nanocarbone

Enzyme

Electrochimie

Catalyse

Liquides ioniques

Nanocarbon

Enzyme

Electrochemistry

Catalysis

Ionic liquids

Résumé

Les formiate déshydrogénases (FoDH) sont capables de convertir sélectivement le dioxyde de carbone en formiate. Pour ce faire, les FoDH ont besoin du cofacteur nicotinamide adénine dinucléotide (NAD) sous sa forme réduite active, le 1,4-NADH. Nous avons déjà démontré la capacité des FoDH à fonctionner dans une réaction en tandem avec une phosphite déshydrogénase mutante de Pseudomonas stutzeri (PtDH), chargée de la régénération in situ du 1,4-NADH. Récemment, nous avons utilisé la FoDH de Methylobacterium extorquens AM1 (MeFoDH1), qui présente des propriétés supérieures de réduction du dioxyde de carbone et une excellente stabilité dans des conditions aérobies [Green Chem. 22, 2020, 3727]. Cependant, le NAD est relativement cher et instable en présence de dioxyde de carbone, ce qui rend cette configuration bi-enzymatique instable au fil du temps. Dans ce projet, une alternative élégante au NAD serait de promouvoir le transfert direct d'électrons (DET) entre MeFoDH1 et la surface d'une électrode. La fonctionnalisation moléculaire d'électrodes innovantes en nanocarbone sera effectuée afin de promouvoir le transfert direct des électrons. En particulier, des liquides ioniques originaux [J. Colloid. Interface Sci. 636, 2023, 668] et des ionogels hybrides à base de nanocarbone [Nanoscale 13, 2021, 2750] seront développés et utilisés comme supports pour MeFoDH1.

Formate dehydrogenases (FoDHs) are able to selectively reduce CO2 into formate. To do so, FoDHs require the loosely bound cofactor nicotinamide adenine dinucleotide (NAD) in its active reduced form, 1,4-NADH. We already demonstrated the ability of FoDHs to work in a tandem reaction together with a phosphite dehydrogenase mutant from Pseudomonas stutzeri (PtDH), in charge of the clean in situ regeneration of 1,4-NADH. Recently, we used the FoDH from Methylobacterium extorquens AM1 (MeFoDH1), which demonstrates superior CO2 reducing properties and excellent stability under aerobic conditions [Green Chem. 22, 2020, 3727]. However, NAD is relatively expensive and unstable in the presence of CO2, making this bi-enzymatic setup unstable over time. In this project, an elegant alternative to NAD would be to promote the direct electron transfer (DET) between MeFoDH1 and the surface of an electrode. The molecular functionalization of innovative nanocarbon electrodes will be performed in order to promote the electrical wiring via DET. In particular, original ionic liquids [J. Colloid. Interface Sci. 636, 2023,668] and nanocarbon-based hybrid ionogels [Nanoscale 13, 2021, 2750] will be developed and employed as supports for MeFoDH1.