Etude du changement structural des nanoparticules métalliques sous environnement gazeux et son impact sur la réactivité

Study of the structural dynamics of metallic nanoparticles in gas environment and thier impact on the reactivity

• Auteur / Autrice : Loréna Chabeaud
• Direction : Hazar Guesmi
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie théorique et Modélisation
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2023
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICGM - Institut Charles Gerhardt de Montpellier
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : D5 - Chimie Physique Théorique et Modélisation

Mots clés

Mots clés libres

Nanoparticules

Apprentissage automatique

Dynamique moléculaire ab initio

Dft

Gaz réactif

Dynamique structurale

Nanoparticles

Machine learning

Ab initio molecular dynamics

Dft

Reactive gas

Structural dynamics

Résumé

Ce projet de thèse se focalisera sur le développement d'un potentiel interatomique capable de prédire/reproduire la dynamique structurale des catalyseurs sous forme de nanoparticules d'or et à base d'or dans des environnements réactifs (pression et température). Nos travaux récents basés sur des simulations en dynamique moléculaire ab-initio (AIMD) sous pression d'hydrogène ont mis en évidence des phénomènes inédits de restructurations et de changements de phase dans les NP d'or ainsi que des phénomènes de ségrégation dans les alliages Au-Cu. Bien que robuste, la méthode AIMD reste très couteuse en temps de calcul et ne permet pas d'accéder aux échelles de temps que les processus physicochimiques d'intérêts requièrent. La stratégie de cette thèse sera de construire un potentiel interatomique de type machine learning (MLIP) et l'utiliser pour accélérer les simulations dynamiques. Les structures dynamiques déjà générées ainsi que celles qui seront identifiées dans ce projet serviront comme base de données pour construire le MLIP. Ce projet qui allie exploration structurale et analyse fine de structure électronique permettra d'identifier des processus clés de la réactivité des catalyseurs. Le développement de potentiel interatomique issu des méthodes quantiques et assisté par ML, permettra de construire un savoir-faire et de consolider une approche en voie de développement dans le département Chimie Physique Théorique & Modélisation de l'ICGM.

This thesis project will focus on the development of an interatomic potential capable of predicting/reproducing the structural dynamics of catalysts in the form of gold-based nanoparticles (NPs) in reactive environments (pressure and temperature). Our recent work based on ab-initio molecular dynamic simulations (AIMD) under hydrogen pressure has highlighted new phenomena of restructuring and phase changes in gold NPs as well as segregation phenomena in Au-Cu alloys. Although robust, the AIMD method remains very expensive in terms of computation time and does not allow access to the time scales that the physicochemical processes of interest require. The strategy of this thesis will be to build a machine learning interatomic potential (MLIP) and use it to accelerate dynamic simulations. The dynamic structures already generated as well as those that will be identified in this project will serve as a database to build the MLIP. This project, which combines structural exploration and fine analysis of electronic structure, will make it possible to identify key processes in the reactivity of catalysts. The development of interatomic potential resulting from quantum methods and assisted by ML, will make it possible to build know-how and consolidate an approach under development in the Theoretical Physical Chemistry & Modeling department of ICGM.