Analyse chimique des aérosols stratosphériques collectés lors des campagnes ballon CNES de la mission BeSAFE

Chemical analysis of stratospheric aerosols collected during the CNES balloon campaigns of the BeSAFE mission

• Auteur / Autrice : Maylis Gaulin
• Direction : Slimane Bekki, Erwan Martin
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Géosciences
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2023
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l'environnement d'Île-de-France (Paris ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Atmosphères, Milieux, Observations Spatiales
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : STRATO
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Université de Versailles-Saint-Quentin-en-Yvelines

Mots clés

Mots clés libres

Physique atmosphérique

Chimie

Isotopes

Stratosphère

Atmospheric physics

Chemistry

Isotopes

Stratosphere

Résumé

La stratosphère contient des particules scientifiquement très précieuses, complexes dans leur composition et impliquant des impacts multiples : (i) des particules d'origine terrestre (ex. sulfate liquide (SO4) provenant d'éruptions volcaniques, carbonées provenant de feux de forêt massifs), (ii) des particules extra-terrestres (particules de poussière interplanétaire (IDP), y compris les micrométéorites), et (iii) des particules d'oxyde métallique provenant des activités spatiales humaines (émises lors du lancement ou produites lors de la rentrée). En particulier, la composition isotopique multiple du SO4 stratosphérique fournit de nouvelles contraintes sur les processus de fractionnement isotopique indépendant de la masse (MIF), notamment du soufre (S) et de l'oxygène (O) qui est lié à un rayonnement UV intense, comme dans la stratosphère. La caractérisation des processus de fractionnement isotopique indépendant du soufre et de l'oxygène est importante car les anomalies isotopiques indépendantes de la masse du soufre et de l'oxygène dans les archives naturelles (par exemple, les roches, les météorites, les carottes de glace) sont utilisées pour étudier les cycles du soufre et de l'oxygène ou la production biologique primaire sur Terre à des échelles de temps géologiques. Jusqu'à présent, il n'a jamais été possible de collecter suffisamment de SO4 stratosphérique pour mesurer sa composition isotopique multiple. Un objectif clé de la mission ballon BeSAFE du CNES est donc de collecter des quantités sans précédent des aérosols au plus profond de la stratosphère vierge, de les ramener proprement au laboratoire et de réaliser des analyses extrêmement détaillées de leurs propriétés morphologiques et chimiques afin d'évaluer leurs sources, leurs cycles et leurs processus physico-chimiques clés. Pour ce faire, LATMOS développe un échantillonneur d'aérosols de taille variable embarqué sur un ballon, appelé StratoPart. Son très haut débit, sa plage d'altitude de collecte (jusqu'à 35-40 km) et son niveau de propreté lors de la collecte et du stockage des échantillons le rendront plutôt unique au monde. La mission BeSAFE impliquera une campagne annuelle de vols et de prélèvements, le premier vol d'essai étant provisoirement prévu en janvier 2023. L'objectif de cette thèse de doctorat est donc de développer et de mettre en œuvre le protocole analytique innovant qui permettra d'analyser la composition chimique, les propriétés optiques et la morphologie des aérosols stratosphériques collectés. L'accent sera mis sur le SO4 et sa composition isotopique multiple (isotopes quadruples de l'oxygène S32, S33, S34, S36 ; isotopes triples de l'oxygène O16, O17, O18).

A key objective of the CNES BeSAFE (Balloon-borne Stratospheric Aerosol Fetching Experiment) balloon mission is to collect unprecedented amounts of aerosol particles deep in the pristine stratosphere (above about 15-20 km, where the ozone layer is located), bring them back cleanly to the laboratory, and carry out extremely detailed analyses of their morphological and chemical properties in order to assess their sources, cycles, and key physicochemical processes. In order to do so, a balloon-borne size-segregated aerosol sampler called StratoPart is developed at LATMOS. Its very high flow rate, altitude range of collection (up to 35-40 km), and cleanliness level in collecting and storing the samples will make it rather unique in the world. The stratosphere contains extremely valuable particles scientifically, complex in their composition and involving multiple impacts: (i) particles of terrestrial origins (ex. liquid sulphate (SO4) from volcanic eruptions, carbonaceous from massive forest fires), and (ii) extra-terrestrial particles (interplanetary dust particles (IDP) including micrometeorites), (i) The multiple isotopes (oxygen, sulphur) composition of stratospheric SO4 can provide new constraints on fundamental processes, i.e. the mass-independent isotopic fractionation (MIF) of sulphur (S) which is linked to intense UV radiation, as in the stratosphere. The characterisation of the S-MIF process is important because S and O mass-independent isotopic anomalies in natural records (e.g. rocks, meteorites, ice cores) are used to probe the S and O cycles or the primary biological production on Earth on geological timescales (Killingsworth, 2019, Thiemens and Lin, 2019; Lorand, 2020). So far, it has never been possible to collect enough stratospheric SO4 to measure its multiple isotope composition. (ii) IDPs are among the most fascinating particles. Chondritic porous IDPs are considered the best-preserved samples of the most primitive materials of the solar system currently available (Koschny, 2019). As IDPs come from all over the Solar System, they contain crucial information about a variety of inaccessible bodies (Westphal, 2016). This explains the considerable resources and efforts deployed for their collection, notably in outer space, the upper troposphere (with aircraft), and in Antarctica. StratoPart should allow us to collect in ultra-clean containers the full size range of IDP, in particular, the small ones (less than 10 um) which are by far the most numerous but notoriously difficult to pick up. The first BeSAFE balloon flight is planned for the summer 2023.