Formation de nouvelles particules en atmosphère marine

New particle formation in marine atmosphere

• Auteur / Autrice : Guillaume Chamba
• Direction : Karine Sellegri
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique et chimie de l'atmosphère
• Date : Soutenance en 2024
• Etablissement(s) : Université Clermont Auvergne (2021-...)
• Ecole(s) doctorale(s) : Sciences Fondamentales
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Météorologie Physique
• Jury : Président / Présidente : Gilles Mailhot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Karine Sellegri, Clémence Rose, Eric Villenave, Suzanne Crumeyrolle, Julien Kammer
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Eric Villenave, Suzanne Crumeyrolle

Mots clés

Mots clés libres

Aérosol

Atmosphère

Nucléation

Océan

Biologie marine

Formation de nouvelles particules

Aerosol

Atmosphere

Nucleation

Ocean

Marine biology

New particle formation

Résumé

Les aérosols sont des particules solides ou liquides en suspension dans l'atmosphère. Ces aérosols sont omniprésents dans l'atmosphère et jouent un rôle important d'un point de vue climatique car ils interfèrent avec le rayonnement solaire et terrestre, et interviennent également dans la formation des nuages. En atmosphère marine, les aérosols sont émis en tant qu'embruns marins ou bien se forment, à des tailles nanométriques, à partir de précurseurs gazeux émis par les océans. Cette thèse vise à une meilleure compréhension de la formation des nanoparticules d'aérosols en atmosphère marine. Pour cela, des données sur la composition chimique des embryons de particules ainsi que sur les flux des composés gazeux précurseurs à leur formation sont collectées par spectrométrie de masse lors de campagnes océanographiques, mais aussi sur des stations de mesure côtières. Des expériences en incubateurs de terrain sont mises à contribution, permettant d'observer les premiers instants de la formation de nouvelles particules ainsi que de faire le lien avec la composition biogéochimique de l'eau de mer. Les données de deux campagnes océanographiques sont utilisées dans cette thèse, la campagne Sea2Cloud au large de la Nouvelle-Zélande et la campagne PolarChange autour de la péninsule Antarctique. Les résultats obtenus sur la base de la campagne Sea2Cloud montrent une implication des ions nitrates dans la formation de nouvelles particules, principalement de nuit, ce qui n'avait pas été observé jusqu'alors en atmosphère marine. Ces ions nitrates se trouvent corrélés à l'émission de COVs par la biologie marine, induisant une probable origine biologique. Au cours des deux campagnes océanographiques, les flux et les concentrations de COVs dissous, en particulier le DMS et le méthanethiol, ont pu être mesurés dans des zones marines hauturières ou ces émissions sont encore peu documentées. Un lien entre les émissions de DMS et la concentration en nanophytoplancton a été trouvé, avec une influence des dinoflagéllés hétérotrophes au large de la Nouvelle-Zélande et des phytocryptomonas autour de la péninsule antarctique. Enfin, un outil de modélisation chimique (basé sur le modèle CLEPS) a été adapté pour mieux comprendre la chimie se déroulant dans nos expériences. Nous avons pu tester les hypothèses émises pour expliquer l'implication de nitrate biogénique dans la formation de nanoparticules, mais aussi mieux interpréter les émissions et l'oxydation des COVs dans nos expériences. La modélisation nous a servi à paramétrer les flux de NO pouvant engendrer la formation d'acide nitrique ainsi que la formation de nouvelles particules en fonction de la concentration en acide nitrique. Ainsi, les résultats obtenus permettent de mieux appréhender les émissions marines de composés vers l'atmosphère, mais ouvrent aussi une nouvelle voie de recherche sur la formation de particules à partir des ions nitrates.

Aerosols are solid or liquid particles suspended in the atmosphere that play a crucial role in climate by interfering with solar and terrestrial radiation and participating in cloud formation. In marine atmospheres, aerosols are emitted as sea spray or formed as nanoparticles from gaseous precursors released by the oceans. This thesis aims to improve the understanding of nanoparticle aerosol formation in marine environments. Chemical composition data of molecular clusters and precursor gas fluxes were collected using mass spectrometry during oceanographic campaigns and at coastal measurement stations. Field incubator experiments were conducted to observe the early stages of new particle formation and to link these processes to the biogeochemical composition of seawater. Data from two oceanographic campaigns, Sea2Cloud off the coast of New Zealand and PolarChange around the Antarctic Peninsula, were analyzed. Results from the Sea2Cloud campaign indicate a role for nitrate ions in the formation of new particles, particularly at night, an observation previously unreported in marine atmospheres. These nitrate ions were found to correlate with the emission of volatile organic compounds (VOCs) from marine biology, suggesting a biological origin. During both campaigns, VOC fluxes and dissolved concentrations, especially DMS and methanethiol, were measured in oceanic regions where these emissions are not well documented. A link between DMS emissions and nanophytoplankton concentration was identified, influenced by heterotrophic dinoflagellates near New Zealand and phytocryptomonas around the Antarctic Peninsula. Additionally, a chemical modeling tool based on the CLEPS model was adapted to better understand the chemistry involved in our experiments. We tested hypotheses regarding the role of biogenic nitrate in nanoparticle formation and improved the interpretation of VOC emissions and oxidation. This tool allowed us to parameterize NO fluxes leading to nitric acid formation and new particle generation based on nitric acid concentration. These findings provide a better understanding of marine compound emissions to the atmosphere and open new research avenues on particle formation from nitrate ions.