Amélioration de la modélisation thermodynamique de liquides multicomposants à haute température par assimilation de données de tensions de surface

Improvement of the thermodynamic modelling for multicomponent liquids at high temperature by surface tension data assimilation

• Auteur / Autrice : Arthur Tourneix
• Direction : Claude Cyrille De saint jean
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : 2MGE - Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
• Date : Inscription en doctorat le 17/10/2022
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : CEA Cadarache

Mots clés

Mots clés libres

Thermodynamique multicomposants

Calphad

Inférence bayesienne

Multicomponents thermodynamic

Calphad

Bayesian inference

Résumé

La connaissance des propriétés thermodynamiques de matériaux multicomposants à très haute température (typiquement supérieure à 2700K) est souvent limitée par le manque de données expérimentales de calorimétrie pour ces liquides. Ainsi, les bases thermodynamiques associées, lorsqu'elles sont utilisées pour évaluer ces propriétés (e.g. enthalpie, potentiel chimique) hors de conditions d'équilibre, conduisent à des valeurs entachées d'une incertitude importante (et le plus souvent non quantifiée). En conséquence, la capacité prédictive des simulations numériques du comportement de systèmes mettant en jeu ces liquides (e.g. thermohydraulique multiphasique) est réduite. Ce constat est particulièrement vrai dans le domaine d'étude des accidents graves des réacteurs nucléaires (comme celui de Fukushima Daiichi en 2011), le cadre applicatif de cette thèse, où les données expérimentales de calorimétrie pour les liquides mis en jeu suite à la fusion du coeur du réacteur sont quasiment inexistantes. Dans ce contexte, l'idée principale de cette thèse est de complémenter le processus de construction d'une base thermodynamique par des données relatives aux tensions de surface de ces phases liquides. En effet, ces propriétés d'interface font l'objet, à la fois de mesures expérimentales, mais aussi de travaux de modélisation. En particulier, des modèles macroscopiques s'appuyant sur la description de l'énergie de Gibbs de la phase liquide offerte par une base thermodynamique permettent d'évaluer ces propriétés d'interface. Etant donné la forte sensibilité de ces modèles à l'extrapolation du potentiel chimique hors équilibre, confronter leurs résultats à des mesures de tensions de surface doit permettre une rétroaction pertinente sur les paramètres du modèle de l'énergie de Gibbs de la phase liquide.

Knowledge of the thermodynamic properties of multicomponent materials at very high temperatures (typically above 2700K) is often limited by the lack of experimental calorimetry data for these liquids. Thus, the associated thermodynamic basis, when used to evaluate these properties (e.g. enthalpy, chemical potential) outside of equilibrium conditions, leads to values that are subject to significant (and often unquantified) uncertainty. Consequently, the predictive capacity of numerical simulations of the behaviour of systems involving these liquids (e.g. multiphase thermohydraulics) is reduced. This is particularly true in the field of severe nuclear reactor accidents (such as the Fukushima Daiichi accident in 2011), the application framework of this thesis, where experimental calorimetry data for the liquids involved following core meltdown are almost non-existent. In this context, the main idea of this thesis is to complement the process of building a thermodynamic basis with data on the surface tensions of these liquid phases. Indeed, these interface properties are the subject of both experimental measurements and modelling work. In particular, macroscopic models based on the description of the Gibbs energy of the liquid phase offered by a thermodynamic basis make it possible to evaluate these interface properties. Given the high sensitivity of these models to the extrapolation of the non-equilibrium chemical potential, confronting their results with surface tension measurements should allow relevant feedback on the parameters of the Gibbs energy model of the liquid phase.