Synthèse et caractérisation de solides poreux hybrides pour la photolyse de l'eau

Synthesis and characterization of Metal-Organic Frameworks for overall water splitting

• Auteur / Autrice : Edouard Voegtli
• Direction : Christian Serre
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Inscription en doctorat le 02/03/2022
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Matériaux Poreux de Paris
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Ecole supérieure de physique et de chimie industrielles de la Ville de Paris (1882-....)

Mots clés

Mots clés libres

Mof

Photocatalyse

Production de H2

Caractérisations

Mof

Photocatalysis

H2 production

Characterizations

Résumé

La production de dihydrogène (H2) issue du craquage de l'eau par photocatalyse constitue une approche durable, verte et potentiellement bon marché. Cependant, les photocatalyseurs existants sont limités par divers paramètres dont : leur stabilité d'exploitation, leur rendement de conversion de l'énergie lumineuse en énergie chimique (H2), leur gamme d'absorption (domaine du visible), ou encore la complexité de leur procédé de synthèse. Ce projet de thèse repose sur un nouveau MOF bimétallique présentant des propriétés remarquables en ce qui concerne la production d'hydrogène sous irradiation solaire simulée. L'objectif premier est le développement de nouvelles générations de MOFs optimisés, obtenus grâce à la structure modulable de ces matériaux, et ayant une durabilité supérieure ainsi qu'une activité photocatalytique augmentée afin d'atteindre un rendement de conversion énergie lumineuse-hydrogène allant jusqu'à 1% (STH). Ce projet bénéficie d'un cadre collaboratif (grâce au projet ANR MOFtoH2) qui va contribuer à l'élucidation du mécanisme de la réaction de craquage photocatalytique de l'eau en jeu. Ce mécanisme sera étudié au travers d'une combinaison d'outils expérimentaux et informatiques avancés afin de déterminer les caractéristiques physicochimiques et structurelles clés du MOF, et d'ainsi pouvoir établir une relation entre ces dernières et l'activité du matériau, ce qui viendra orienter vers la découverte de photocatalyseurs optimisés à base de MOF.

Solar energy assisted overall water splitting (OWS) has emerged as a low-cost green technology to produce sustainable H2. Current photocatalysts however still suffer from a lack of viable solar-to-hydrogen (STH) energy conversion efficiency, stability under operation, easy synthesis processes, or are inactive under visible light irradiation. This PhD project relies on recent bimetallic Metal–Organic Framework (MOF) that exhibits an outstanding performance in terms of H2 production under simulated solar light. It mainly aims at the developments of new generations of optimized MOFs, thanks to their highly modular structure, showing enhanced OWS activity reaching up to 1% STH as well as superior durability. The project will benefit from a collaborative environment (thanks to MOFtoH2 ANR project) that will contribute to the understanding of the OWS mechanism in play. This will be achieved through a combination of advanced experimental and computational efforts, in order to decipher the key structural and chemical features of the MOF and establish a photophysical/structure-activity relationship, and, hence, guiding the discovery of optimized MOF-based photocatalysts.