Caractérisation et modélisation du joint oxyde-gaine et de la couche de corrosion interne de la gaine dans le combustible de réacteurs nucléaires du futur

Characterisation and modelling of the joint oxide-gaine and of the corrosion layer of the clad in the fuel of future nuclear reactors

• Auteur / Autrice : Aurélien Hoël-Bacle
• Direction : Olivier Tougait, Pierre Benigni
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie des materiaux - UCCS
• Date : Inscription en doctorat le 03/10/2022
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide

Mots clés

Mots clés libres

Combustible

Nucléaire

Gaine

Microanalyse

Calphad

Thermochimie

Fuel

Nuclear

Clad

Microanalysis

Calphad

Thermochimistry

Résumé

Le sujet s'inscrit dans le cadre de la modélisation physico-chimique du comportement du combustible oxyde d'uranium et de plutonium en conditions d'irradiation, actuellement envisagé pour les futurs réacteurs nucléaires de 4 ème génération. Du fait de son régime thermique particulièrement élevé au cours de son séjour en réacteur, le combustible des réacteurs à neutrons rapides est le lieu de divers phénomènes qui conduisent en particulier : - À la formation d'une couche de composés de produits de fission entre la surface externe de la pastille et la face interne de la gaine à taux de combustion moyen, dénommée JOG pour Joint Oxyde Gaine, - À la formation d'une couche de produits de corrosion, composée de produits de fission et des éléments constituants de l'acier de gainage, sur la face interne de la gaine à fort taux de combustion : la ROG (Réaction Oxyde-Gaine). L'apparition de ces deux phénomènes est un facteur limitant pour l'augmentation des taux de combustion. Aussi, il est important de pouvoir estimer de manière précise la composition chimique et les de la pastille combustible et du jeu pastille-gaine au cours de l'irradiation. L'objectif de la thèse consiste à améliorer la description et les modélisations de la formation du JOG et de la ROG. Pour ce faire, les recherches seront développées selon deux axes : - La détermination et identification expérimentale des éléments et des phases chimiques présents dans la pastille, dans le jeu et aux interfaces pastille – gaine en fin d'irradiation par la mise en œuvre des techniques microsonde – SIMS – MEB/FIB, en combinant les résultats des analyses élémentaires et isotopiques et les observations microscopiques, - La comparaison avec les résultats de calculs thermodynamiques visant à évaluer la nature et la quantité des phases chimiques formées dans la pastille combustible ainsi que des phases constitutives du JOG et de celles formées à l'issue de la ROG.

This work is part of the modelling of the mixed oxide fuel physico-chemical behavior during irradiation, currently planned for the next GEN IV reactors. Due to its high thermal level during irradiation, several phenomena take place into the fuel pellet which lead in particular to : - the formation of a fission products layer between the surface of the fuel pellet and the internal part of the cladding material, designed JOG for Joint Oxyde Gaine, - the formation of a layer of corrosion products layer between the surface of the fuel pellet and the internal part of the cladding material between the surface of the fuel pellet and the internal part of the cladding material, as a consequence of FCCI (Fuel and Cladding Chemical Interaction) The formation of this both layers is a limited factor for increasing the burnup. This, it is important to estimate precisely the chemical composition of the fuel pellet as well of the fuel-to-clad gap during irradiation. The aim of this work consists in improving the JOG and FCCI modeling. For that purpose, the research will be based on two items : - The determination and experimental identification of the chemical elements and phases located into the fuel pellet, into the gap and at the fuel-to-clad interfaces at the end of the irradiation using the implementation of microprobe – SIMS - SEM/FIB techniques, by combining elemental and isotopic analysis results with microscopic observations, - The comparison of the results with thermodynamic calculations: type and local quantities of the chemical phases formed in the fuel pellet as well as the phases constituting the JOG and those resulting from the FCCI.