Développement d'un générateur automatique de données cinétiques pour la stabilité à l'oxydation des biocarburants

Development of an automatic generator of kinetic data for the oxidation stability of biofuels

• Auteur / Autrice : Gabriel Batalha de souza
• Direction : Baptiste Sirjean, René Fournet
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Génie des Procédés, des Produits et des Molécules
• Date : Inscription en doctorat le 29/11/2022
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : SIMPPÉ - SCIENCES ET INGENIERIES DES MOLECULES, DES PRODUITS, DES PROCEDES ET DE L'ÉNERGIE
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LRGP - Laboratoire Réactions et Génie des Procédés
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Axe 4 - CITHERE - Cinéthique et Thermodynamique pour l'Energie

Mots clés

Mots clés libres

Stabilité à l'oxydation

Biocarburant

Solvatation

Modèles cinétiques

Oxidation stability

Biofuels

Solvation

Kinetic models

Résumé

Plusieurs secteurs des transports, comme l'aviation, utilisent des moteurs à combustion quasi-impossibles à remplacer par de l'énergie électrique et qui posent problème en termes d'émission de gaz à effet de serre. Les carburants durables produits à partir de la biomasse (biocarburants), opérationnels dans les moteurs actuels, sont une solution de choix pour réduire rapidement l'empreinte carbone de ces secteurs. Toutefois, la faible résistance des biocarburants au vieillissement, causé par leur oxydation en phase liquide, est un enjeu crucial qui empêche, par exemple, leur utilisation directe dans l'aviation. Le vieillissement modifie la composition des biocarburants et entraîne des effets cocktails qui modifient leurs propriétés physiques, neutralisent les antioxydants et peuvent à terme créer des polluants de combustion nocifs. Au sein du projet européen “BioSCOPE”, ce travail contribuera au développement d'un générateur automatique de modèles cinétiques pour simuler l'oxydation en phase liquide de biocarburant, au niveau moléculaire. Le calcul automatique des données cinétiques en phase liquide sera réalisé à l'aide de méthodes de chimie informatique adaptées aux calculs à haut débit. Des modèles d'états de transition seront définis permettant d'automatiser le calcul des corrections d'énergies libres de solvatation. De nouveaux algorithmes seront développés pour calculer automatiquement ces données cinétiques qui seront validées par comparaison avec des données expérimentales.

Several transportation sectors, such as aviation, use combustion engines that are virtually impossible to replace with electric power and that pose a problem in terms of greenhouse gas emissions. Sustainable fuels produced from biomass (biofuels), which are operational in current engines, are an interesting option for rapidly reducing the carbon footprint of these sectors. However, the low resistance of biofuels to aging, caused by their oxidation in the liquid phase, is a critical issue that prevents, for example, their direct use in aviation. Aging changes the composition of biofuels and leads to cocktail effects that change their physical properties, neutralize antioxidants and may ultimately create harmful combustion pollutants. Within the European project ''BioSCOPE'', this work will contribute to the development of an automatic kinetic model generator to simulate the liquid phase oxidation of biofuel, at the molecular level. The automatic calculation of liquid phase kinetic data will be performed using computational chemistry methods adapted to high throughput calculations. Transition state models will be defined to automate the calculation of solvation free energy corrections. New algorithms will be developed to automatically calculate these kinetic data which will be validated by comparison with experimental data.