Elaboration de ferrites spinelles par impression 3D pour applications à haute fréquence

3D printing of spinel ferrites for high-frequency applications

• Auteur / Autrice : Aziz Zekhnini
• Direction : Olivier Isnard
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 07/04/2025
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : CEA/LITEN - Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les Nanomatériaux
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : DTNM
• Jury : Président / Présidente : Yves Lembeye
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Frederic Gillon, Jean-marc Heintz, Julie Bourret, Yannick Champion
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Frederic Gillon, Jean-marc Heintz

Mots clés

Mots clés libres

Ferrites spinelles

Impression 3D par extrusion de pâte

Perméabilité magnétique

Pertes magnétiques

Frittage

Microstructure

Spinel ferrites

Paste material extrusion 3D printing

Magnetic permeability

Core loss

Sintering

Microstructure

Résumé

Les ferrites (Mn,Zn)Fe2O4 et (Ni,Zn,Cu)Fe2O4 sont largement utilisés comme matériaux magnétiques doux pour les composants passifs (transformateurs, inducteurs) fonctionnant jusqu'à plusieurs MHz dans les applications d'électronique de puissance, telles que les convertisseurs de puissance. Toutefois, une réduction de la taille de ces composants, qui occupent environ 40 % du volume des convertisseurs, pourrait être facilitée par la conception de noyaux de forme complexe comprenant éventuellement des gradients de propriétés. Dans ce contexte, les techniques de fabrication additive appliquées aux noyaux magnétiques de ferrite constituent une opportunité intéressante pour améliorer l’intégration des noyaux, en accédant notamment à la réalisation d’architectures innovantes. L’objectif de cette thèse est d’étudier de potentiel de l’impression 3D de noyaux magnétiques à base de ferrites MnZn et NiZnCu par extrusion de pâte et de démontrer que les pièces élaborées avec cette méthode de mise en forme peuvent atteindre des performances magnétiques comparables, voire supérieures, à celles obtenues par le procédé conventionnel de pressage en matrice. Le travail sur la formulation des pâtes a permis l’optimisation du taux de charge massique (82 wt% pour ferrite MnZn et 84 wt% pour ferrite NiZnCu), ainsi que l’étude de l’influence de la granulométrie et de la forme des particules sur la viscosité. Une étape de dégazage de la pâte a été ajoutée pour limiter les inclusions d’air et améliorer la densité crue des pièces imprimées. Les paramètres de procédé, en particulier la vitesse d’impression et la température de support d’impression, ont été ajustés sur la base de caractérisations systématiques du comportement rhéologique des pâtes. Cette approche a permis d’imprimer des pièces avec des géométries correspondant aux modèles de CAO, notamment grâce à une très bonne résistance aux affaissements durant l’extrusion. Les cycles de déliantage et de frittage ont été définis pour garantir une densification efficace en évitant la fissuration des pièces et pour assurer la formation de la phase spinelle ferrimagnétique souhaitée pour les ferrites MnZn et les ferrites NiZnCu. Les pièces imprimées avec des pâtes dégazées ont atteint une densité relative supérieure à 90 % et leur microstructure (taille de grain, porosité résiduelle) a pu être reliée aux caractéristiques des poudres et des paramètres de frittage. Dans certains cas, les échantillons issus de la compaction uni-axiale présentent des pertes plus élevées que ceux imprimées 448 mW/cm³ contre 363 mW/cm³ (pour le ferrite MnZn : à 1 MHz et sous 50 mT). L’étude a montré que la géométrie des pièces influence significativement les pertes par courants de Foucault et peut induire une résonance dimensionnelle. Nous avons démontré que la perméabilité est principalement liée à la porosité, qu'elle soit macro ou micro et que la taille des grains joue un rôle clé dans l’optimisation des performances magnétiques des ferrites NiZnCu. Nous avons surmonté le problème de la faible densité à cru dans les pièces imprimées, par l’emploi d’une pâte composée de deux granulométries différentes.

(Mn,Zn)Fe2O4 and (Ni,Zn,Cu)Fe2O4 ferrites are widely used as soft magnetic materials for passive components (transformers, inductors) operating up to several MHz in power electronics applications, such as power converters. However, reducing the size of these components, which occupy about 40% of the volume of converters, could be facilitated by the design of complex-shaped cores potentially including property gradients. In this context, additive manufacturing techniques applied to ferrite magnetic cores present an interesting opportunity to improve core integration, particularly by enabling the realization of innovative architectures. The objective of this thesis is to study the potential of 3D printing magnetic cores based on MnZn and NiZnCu ferrites through paste extrusion and to demonstrate that the components produced using this shaping method can achieve magnetic performance comparable to, or even superior to, those obtained by the conventional die pressing process. Work on the formulation of the pastes has led to the optimization of the mass loading rate (82 wt% for MnZn ferrite and 84 wt% for NiZnCu ferrite), as well as an investigation into the influence of particle size and shape on viscosity. A degassing step for the paste was added to limit air inclusions and improve the green density of the printed parts. Process parameters, particularly printing speed and printing bed temperature, were adjusted based on systematic characterizations of the rheological behavior of the pastes. This approach enabled the printing of components with geometries corresponding to CAD models, in particular because of very good resistance to sagging during extrusion. The debinding and sintering cycles were defined to ensure effective densification while avoiding cracking of the components and ensuring the formation of the desired ferrimagnetic spinel phase for both MnZn and NiZnCu ferrites. Printed parts made with degassed pastes achieved a relative density greater than 90%, and their microstructure (grain size, residual porosity) could be correlated with powder characteristics and sintering parameters. In some cases, samples produced from uniaxial compaction exhibited higher losses than those printed, measuring 448 mW/cm³ compared to 363 mW/cm³ (for MnZn ferrite: at 1 MHz and under 50 mT). The study showed that the geometry of the components significantly influences eddy current losses and can induce dimensional resonance. We demonstrated that permeability is primarily related to porosity, whether macro or micro, and that grain size plays a key role in optimizing the magnetic performance of NiZnCu ferrites. We overcame the issue of low green density in printed parts by using a paste composed of two different particle sizes.