Procédé hybride de plasma-catalyse pour la valorisation du mélange CO2/CH4 en carburants liquides

Plasma-catalytic hybrid process for the conversion of the CO2/CH4 mixture into liquid fuels

• Auteur / Autrice : Noélia Merino
• Direction : Stéphanie Ognier
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Energétique et génie des procédés
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 24/11/2025
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherche de Chimie Paris
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Procédés, Plasmas, Microsystèmes (2PM)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Chimie ParisTech / École Nationale Supérieure de Chimie de Paris (ENSCP)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Marc Commenge
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphanie Ognier, Élodie Fourré, Olivier Aubry, Cuong Pham-huu, Vandad Julien Rohani, Xavier Duten, Maria Mikhail
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Élodie Fourré, Olivier Aubry

Mots clés

Mots clés libres

Conversion de CO2

Produits oxygénés

Plasma-catalyse

Plasma non-thermique

Décharge à barrière diélectrique

Génie des procédés

CO2 conversion

Oxygenated products

Plasma catalysis

Non-thermal plasma

Dielectric barrier discharge

Process engineering

Résumé

Les gaz à effet de serre tels que le CO₂ et le CH₄ contribuent de manière significative au changement climatique. Leur valorisation par catalyse thermique, via des procédés tels que le reformage à sec du méthane et la synthèse Fischer-Tropsch, requiert des conditions de température et de pression élevées, impliquant une forte consommation énergétique et une désactivation accélérée des catalyseurs. Les plasmas non-thermiques offrent une alternative prometteuse, en générant des électrons capables d'activer le CO₂ et le CH₄ dans des conditions douces de température et de pression. Cette thèse explore la conversion directe du mélange CO₂/CH₄ en produits liquides oxygénés par plasma-catalyse, à l'aide d'un réacteur à décharge à barrière diélectrique (DBD). Une première partie est consacrée à l'optimisation des méthodes analytiques de quantification des produits oxygénés, souvent limitées dans la littérature par des approches indirectes. L'étude s'intéresse ensuite à l'influence du catalyseur et des conditions opératoires sur la sélectivité des produits oxygénés. L'objectif est d'approfondir la compréhension de la synergie entre plasma et catalyseur afin d'orienter la réaction vers la formation préférentielle de produits oxygénés, tout en maximisant la conversion. Les résultats mettent en évidence la complexité du contrôle de la sélectivité dans ce type de réaction, tout en apportant des éléments de compréhension du système.

Greenhouse gases such as CO₂ and CH₄ contribute significantly to climate change. Their valorization through conventional thermal catalysis, via processes such as dry reforming of methane and Fischer-Tropsch synthesis, requires high temperature and pressure conditions, leading to high energy consumption and accelerated catalyst deactivation. Non-thermal plasmas offer a promising alternative, as they generate energetic electrons capable of activating CO₂ and CH₄ under mild conditions. This thesis investigates the direct conversion of the CO₂/CH₄ mixture into oxygenated liquid products by plasma catalysis, using a dielectric barrier discharge (DBD) reactor. The first part focuses on the optimization of analytical methods for the quantification of oxygenated products, which are often limited in the literature by indirect approaches. The study then examines the influence of the catalyst and operating conditions on the selectivity of oxygenated products. The objective is to deepen the understanding of the synergy between plasma and catalyst, in order to steer the reaction towards the preferential formation of oxygenated products while maximizing conversion. The results highlight the complexity of controlling selectivity in this type of reaction, while providing some insights into the reaction system.