Analyse thermodynamique de systèmes à base de zirconium des réacteurs électrogènes à eau légère

Thermodynamic analysis of zirconium-based systems of light water reactors

• Auteur / Autrice : Hugo Desmarchelier
• Direction : Sylvie Daviero-minaud, Matthieu Touzin
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie des materiaux - UCCS
• Date : Inscription en doctorat le 30/09/2022
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : MISSP

Mots clés

Mots clés libres

Système Zr-Fe-O

Système Fe-Zr

Calphad

Zr-Fe-O system

Fe-Zr system

Calphad

Résumé

Lors des accidents graves dans les réacteurs nucléaires refroidis à l'eau (PWR et BWR), la perte de refroidissement du cœur entraîne une exposition à des températures élevées, provoquant la fusion des composants du cœur. Ce phénomène forme un mélange fondu complexe appelé corium, constitué de phases liquides distinctes par leur densité : une couche d'oxyde (UO2 et ZrO2) en dessous, et des métaux liquides (Zr et Fe) en surface. La gestion de ces accidents peut reposer sur diverses stratégies, dont la rétention du corium à l'intérieur de la cuve (IVR) grâce à des mesures de refroidissement externe. Cependant, la stratification du corium et les interactions chimiques entre ses phases modifient la composition du mélange. Le métal Zr réduit l'UO2, formant une couche riche en U métallique à la base, qui diminue l'épaisseur de la couche métallique Fe-Zr. Ce phénomène intensifie le transfert thermique vers la paroi de la cuve, risquant de la faire fondre localement et compromettant l'IVR. Pour mieux comprendre ces phénomènes et renforcer la sûreté nucléaire, il est crucial de simuler l'évolution du corium. Toutefois, malgré les nombreuses recherches, des incertitudes subsistent quant à la composition chimique des phases liquides métalliques et oxydes, impactant la fiabilité des prévisions concernant la tenue de la cuve. L'amélioration de la caractérisation thermodynamique du système corium en cuve, principalement U-Zr-Fe-O, est essentielle pour améliorer la précision des simulations. Dans ce contexte, l'étude du sous-système ternaire Zr-Fe-O, jusqu'alors peu exploré, est cruciale. Ce système a été principalement étudié pour le stockage de l'hydrogène, mais ses données thermodynamiques sont encore lacunaires. Les travaux de cette thèse visent à enrichir les bases de données thermodynamiques, réduisant ainsi les incertitudes dans les modèles et simulations, et à terme, améliorer la gestion des accidents graves dans les réacteurs nucléaires.

During severe accidents in water-cooled nuclear reactors (PWR and BWR), the loss of core cooling leads to exposure to high temperatures, causing the melting of core components. This results in the formation of a complex molten mixture known as corium, composed of distinct liquid phases separated by density: an oxide layer (UO2 and ZrO2) at the bottom and liquid metals (Zr and Fe) at the top. The management of such accidents can involve various strategies, including In-Vessel Retention (IVR), where external cooling measures are used to contain the corium within the reactor vessel. However, the stratification of corium and chemical interactions between its phases modify the composition of the mixture. Zr metal reduces UO2, forming a uranium metal-rich layer at the base, which reduces the thickness of the Fe-Zr metal layer. This phenomenon increases heat transfer to the vessel wall, potentially causing localized melting and compromising IVR. To better understand these phenomena and enhance nuclear safety, it is crucial to simulate the corium's evolution. Despite extensive research, uncertainties remain regarding the chemical composition of the liquid metallic and oxide phases, which affect the accuracy of predictions related to vessel integrity. Improving the thermodynamic characterization of the in-vessel corium system, primarily involving U-Zr-Fe-O, is essential to refine simulation accuracy. In this context, studying the Zr-Fe-O ternary subsystem, which has been relatively underexplored, is vital. This system has been mainly studied in the context of hydrogen storage, but its thermodynamic data remain incomplete. The research conducted in this thesis aims to enrich thermodynamic databases, thereby reducing uncertainties in models and simulations, and ultimately improving the management of severe accidents in nuclear reactors.