Imagerie de la dynamique d'absorption de l'hydrogène dans les nanoparticules par diffraction cohérente des rayons X in situ et operando

Imaging the hydrogen absorption dynamics in nanoparticles with in situ & operando coherent X- ray diffraction

• Auteur / Autrice : Kyle Olson
• Direction : Marie-Ingrid Richard, Frédéric Maillard
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2022
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Modélisation et Exploration des Matériaux

Mots clés

Mots clés libres

Hydrogene

Rayons x

Energie

Hydrogen

X rays

Energy

Résumé

L'absorption et la désorption faciles de l'hydrogène (H) à la surface du palladium (Pd) constituent une plateforme utile pour le stockage de l'hydrogène moléculaire (H2). Cependant, des questions ouvertes demeurent concernant la quantité maximale d'H pouvant être insérée dans une nanocristallite de Pd, le mécanisme et la cinétique de la nucléation de l'hydrure (PdHx) (sites préférentiels pour la nucléation ou nucléation homogène sur toute la surface de la particule) et de la croissance (transition abrupte ou coexistence de deux phases). Le but de ce projet est d'étudier l'évolution de la structure de nanocristaux de Pd uniques pendant l'absorption/désorption de H2. En utilisant les capacités uniques de la diffraction cohérente des rayons X, il est possible de cartographier in situ et operando l'évolution tridimensionnelle de la composition, du champ de déformation/déformation et des défauts cristallographiques des nanocristaux afin d'obtenir une relation structure-performance expérimentale complète. Les expériences seront réalisées principalement à l'ESRF, le synchrotron européen situé à Grenoble près du CEA-Grenoble, dans un environnement scientifique international de premier plan. Le projet sera également mené en étroite collaboration avec le LEPMI qui possède une solide expérience en électrocatalyse, en systèmes de stockage et de conversion de l'énergie.

The absorption and the desorption of hydrogen (H) at the surface of palladium (Pd) is a useful method for the molecular storage of hydrogen (H2). However, there are still open questions concerning the maximum quantity of H that can be inserted into nanocrystals of Pd, the kinetic mechanism of the nucleation of PdHx (such as preferred sites for the nucleation or homogenous nucleation across the whole surface), as well the growth of the hydrogenated phase( abrupt transition or coexistence of the two phases). The goal of this project is to study the evolution of single Pd nanocrystals during the absorption and desorption of H2. By using the unique capabilities of coherent x-ray diffraction, it is possible to map, in-situ and in-operando, the three-dimensional evolution of the composition, the deformation field, and the crystallographic defects of the nanocrystals to obtain a complete experimental structure-performance relation. The experiments will primarily take place at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF), close to the CEA in Grenoble. The project will also be guided in collaboration with the LEPMI who possesses expertise in electrocatalysis and energy storage and conversion systems.