Simulations à l'échelle atomique pour les métaux et alliages liquides : Potentiels d'apprentissage automatique et sélection des descripteurs

Atomic Scale Simulations for Liquid Metals and Alloys: Machine Learning Potentials and Feature Selection

• Auteur / Autrice : Johannes Erik Sandberg
• Direction : Noël Jakse, Thomas Voigtmann
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : 2MGE - Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 17/12/2024
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes en cotutelle avec Université Heinrich Heine de Düsseldorf
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Science et Ingénierie des Matériaux et Procédés
• Jury : Président / Présidente : David Rodney
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Noël Jakse, Jörg Behler, Thomas Voigtmann, Julien Lam, Liesbeth M. C. Janssen, Jürgen Horbach
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Jörg Behler, Julien Lam

Mots clés

Mots clés libres

Materiaux

Apprentissage Automatique

Alliages d’Aluminium

Machine-Learning

Aluminium Alloys

Materials

Résumé

Comprendre la relation entre les interactions à l’échelle atomique et les propriétés macroscopiques des matériaux est l’un des objectifs principaux en science des matériaux. Dans ce but, les simulations de dynamique moléculaire sont un outil puissant, permettant de suivre directement la trajectoire de phase des atomes et sont de ce fait bien adaptées pour les processus dynamiques tels que la diffusion et les premiers stades de la crystallisation. Cette approche nécessite cependant une modélisation précise des interactions entre les atomes. Les potentiels interatomiques empiriques sont limités en précision et reproduisent souvent assez mal certains résultats expérimentaux. Les simulations ab initio, fondés sur une description quantique des interactions, est sévèrement limitée en termes de taille et de temps simulés, ce qui limite son utilisation pour de nombreuses applications. Au cours de la dernière décennie, les potentiels basés sur apprentissage machine, entrainés sur des données de simulation ab initio, sont devenus une méthode importante pour permettre des simulations de grande ampleur avec une précision proche des calculs ab initio. Néanmoins, les méthodes ab initio reposent sur des approximations, nécessitant à un certain point une connexion aux résultats expérimentaux. Dans cette thèse, je développe un potentiel par apprentissage machine pour pour les métaux purs et l'alliage binaire liquide Al-Ni. Pour ce faire, une procédure qui va de la construction de l'ensemble de données d'entraînement à la conception et la formation du potentiel au moyen d’un réseau de neurones de haute dimension proposé par Behler-Parrinello. Les potentiels sont validés par comparaison avec l’expérience et appliqués à l'étude de la nucléation cristalline homogène à partir du liquide en surfusion, par simulation de dynamique moléculaire de grande échelle, bien au-delà de la portée de la simulation ab initio. Un résultat significatif de ce travail est l'élucidation des origines du chemin de nucléation dans la phase cubique centrée B2 de Al-Ni à la composition équiatomique. Un accent particulier est également mis sur le développement d'une méthode de sélection adaptative des descripteurs pour cette approche appelée adaptative group lasso afin de permettre la construction de potentiels plus efficaces et plus explicables. Dans ce cadre, un potentiel pour le bore, qui sert de système modèle particulièrement complexe, utile pour l'évaluation des descripteurs et l'apprentissage machine pour les potentiels.

Understanding how atomic interactions give rise to the macroscopic properties of materials is a main goal of material science. To this end, molecular dynamics simulations are a powerful tool, allowing for directly following the trajectory of atoms in the simulated system, and being well suited for dynamical processes such as diffusion and the early stages of crystallization. This, however, requires the accurate modelling of the interaction between atoms. Empirical interatomic potentials are limited in accuracy, and often fail to reproduce experimental results. Ab initio simulation, while adhering more closely to the underlying quantum-mechanical origin of interactions, is severely limited in scalability, preventing its use in many critical applications. In the past decade, machine-learning potentials, trained on data from ab initio simulation, have become an important method for enabling scalable simulations with ab initio level accuracy. Still, practical ab initio methods rely on approximations, necessitating at some point a connection to be made to experimental results. In this thesis I develop a machine-learned potential for the binary Al-Ni alloy, building upon a previously trained potential for pure Al. For this, the entire process is covered, from construction of the training dataset, to design and training of the potential in the Behler Parrinello high-dimensional neural network framework. The potentials are validated against experimental data for transport coefficients in the liquid state, and applied to the study of homogeneous crystal nucleation from the undercooled liquid, through large-scale molecular dynamics simulation far beyond the reach of ab initio simulation. A significant result of this is the elucidation of the origins of the nucleation pathway into the body-centered cubic B2 phase of equiatomic Al-Ni. I further implement an active feature selection method for such high-dimensional neural network potentials, based on the adaptive group lasso. This allows for reducing the number of input features, taking into account model predictions, allowing for training faster and more explainable potentials. Part of this is the training of a potential for Boron, serving as a particularly complex model system, useful for the evaluation of descriptors and machine-learning potential frameworks.