Propriétés optiques des poussières désertiques de Gobi et de ses composés purs : spectres d'extinction expérimentaux et détermination des indices complexes de réfraction

Optical properties of Gobi dust and its pure compounds : experimental extinction spectra and complex refractive indices determination

• Auteur / Autrice : Lise Deschutter
• Direction : Denis Petitprez, Hervé Herbin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique, physique, analytique
• Date : Soutenance le 09/03/2022
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : PhysicoChimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A) - Laboratoire d'Optique Atmosphérique (LOA)
• Jury : Président / Présidente : Frédéric Thévenet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Karine Demyk, Karine Deboudt
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Alain Miffre, Stéphane Alfaro

Mots clés

Mots clés contrôlés

Granulométrie

Spectroscopie infrarouge

Inversion (géophysique)

Gobi, Désert de

Propriétés optiques

Composition chimique

Poussière

Télédétection

Aérosols atmosphériques

Mots clés libres

Indice Complexe de réfraction

Spectres d'extinction

Complex refractive index

Extinction spectra

Aerosols

Dust

Inversion proccess

Résumé

Les spectromètres embarqués sur plateforme satellitaire sont capables de détecter les aérosols atmosphériques à l’échelle globale et à haute résolution spectrale. Cependant, pour exploiter pleinement leurs capacités et pouvoir relier les propriétés optiques, la composition chimique et la concentration en masse des aérosols, il est essentiel d’avoir accès aux indices complexes de réfraction (ICR) de ces particules. Les ICR d’un aérosol de source naturelle peuvent être calculés directement à partir de l’échantillon naturel ou bien en appliquant les théories des milieux effectifs utilisant les ICR des composés purs présents dans les particules. Dans ce cas, il est nécessaire de connaître la fraction massique de chaque espèce chimique et leurs ICR. Dans la littérature, des bases de données recensent les ICR de nombreux composés. Cependant la détermination de ces ICR est réalisée sur des plages de longueurs d’onde limitées et par réflectance sur des matériaux massifs ou des pastilles compressées, non représentatifs de particules en suspension, ce qui limite la fiabilité de certains jeux d’indice.Cette thèse se consacre à l’étude des propriétés optiques de particules prélevées dans le désert de Gobi. L’objectif est de déterminer les ICR de l’échantillon naturel de Gobi et de ses principaux composés (illite, calcite et quartz). Les particules sous forme de poudre sont remises en suspension et entrainées au travers d’un flux continu vers des spectromètres infrarouge et UV-visible pour enregistrer les spectres d’extinction puis vers des granulomètres afin d’obtenir leur distribution en taille. Les données expérimentales sont associées à un algorithme d’inversion combinant différentes théories de diffusion optique : Rayleigh, Continuous Distribution of Ellipsoid (CDE) et Mie. Par le biais, de la forme soustraite des relations de Kramers-Kronig et une méthode d’estimation optimale, les constantes optiques n et k sont restitués et pourront améliorer les bases de données d’ICR.Enfin, des comparaisons entre les ICR de Gobi restitués par notre méthodologie et ceux calculés par les théories de mélanges seront présentés.

Spectrometers are powerful instruments, especially when used from satellites to detect atmospheric aerosols at a global scale and with high spectral resolution. However, to fully exploit their capabilities and be able to link the optical properties, chemical composition and mass concentration of aerosols, it is essential to have access to the complex refractive indices (CRI) of these particles. The CRI of a natural aerosol source can be retrieved from measurements performed directly from the natural sample or by applying some effective medium approximation using the CRI of the pure compounds present in the particles. But in that case, it is necessary to know the mass fraction of each chemical species and also their CRI. In the literature, CRI databases of numerous compounds exist. But several limitations are encountered because the measurements are carried out over limited wavelength ranges and by reflectance on bulk materials or pressed pellets that do not represent aerosols.This thesis is dedicated to the study of the optical properties of particles collected in the Gobi Desert. The objective is to determine the CRI of the natural sample of Gobi and its main compounds (illite, calcite and quartz). The particles in powder form are resuspended and driven through a continuous flow to an infrared and a UV-visible spectrometers to record extinction spectra and then to particle sizers. The recorded extinction spectra are associated with an inversion algorithm combining different theories as Rayleigh, Continuous Distribution of Ellipsoid (CDE) and Mie. Through the single-subtractive relation of Kramers-Kronig and an optimal estimation method, the optical constants n and k are retrieved and can be implemented in the CRI databases.Finally, comparisons between the Gobi CRI retrieved by our methodology and those calculated by the mixing theories will be presented.