SIMULATION À L'ÉCHELLE MÉSOSCOPIQUE DES GELS D'ALTÉRATION DES VERRES NUCLÉAIRES

MESOSCOPIC SCALE SIMULATIONS OF ALTERATION GELS FOR NUCLEAR GLASSES

• Auteur / Autrice : Téo Boutin
• Direction : Alain Cartalade
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Sciences des Matériaux
• Date : Inscription en doctorat le 25/10/2021
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Mécaniques et Energétiques, Matériaux et Géosciences
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : CEA/STMF - Service de Thermohydraulique et de Mécanique des Fluides
• Partenaire(s) de recherche : Référent : CentraleSupélec

Mots clés

Mots clés libres

Modèles à champ de phase

Méthodes de Boltzmann sur réseaux

Calculs Hautes Performances

Gels

Verre

Phase-field model

Lattice Boltzmann Methods

High Performance Computing

Gels

Glass

Résumé

Ce sujet s'inscrit dans le cadre des études relatives au comportement à long terme des verres de conditionnement des déchets radioactifs. L'un des modèles actuellement développé est basé sur une approche chimie-transport [1] (voir les références dans le sujet détaillé) qui permet de rendre compte des phénoménologies d'altération du verre (inter-diffusion, hydrolyse, formation d'un gel, précipitation). Elle permet de déterminer les vitesses d'altération en considérant une description simplifiée du transport réactif des espèces en solution au sein du gel d'altération. La simulation atomistique, complémentaire à cette approche, permet d'affiner la description des mécanismes et valider des hypothèses de ce modèle [2]. L'approche de simulation proposée dans cette thèse considère une échelle intermédiaire, l'échelle mésoscopique, qui permet de rendre compte du transport réactif et de la maturation au sein du gel. Celui-ci est caractérisé par une couche amorphe, nano-poreuse et hydratée, pouvant ralentir de plusieurs ordres de grandeur la vitesse d'altération [3]. Son évolution est essentielle à considérer sur le long terme. Pour cela, on propose de développer un modèle à champ de phase pour lequel les équations aux dérivées partielles seront établies ou adaptées de la littérature [4, Eqs (4a)-(4d)] pour être les plus représentatives des phénoménologies d'altération. Celles-ci seront ensuite programmées dans le code de calcul LBM_saclay [5] d'ores et déjà dédié aux simulations HPC d'un modèle proche (éqs couplées Allen-Cahn/transport/Navier-Stokes) et peut s'exécuter aussi bien sur les architectures muti-CPUs et -GPUs. L'approche, actuellement mise en oeuvre pour la séparation de phase d'un mélange ternaire, sera adaptée pour développer un modèle d'altération des gels en s'appuyant sur la complémentarité du consortium. Des validations expérimentales seront envisagées avec le LCLT.

This thesis concerns the long-term behaviour of conditioning glasses of radioactive waste. One currently developed model is based on a chemistry-transport approach [1] (see references in the detailed subject), which is well-suited to explain alteration phenomena of glasses such as “interdiffusion”, “hydrolysis”, “gel formation”, and “precipitation”. The alteration velocities can be determined by considering a simplified description of mechanisms and thus validating the model assumptions. A complementary approach is based on atomistic simulations that validate the model hypotheses by describing the underlying mechanisms [2]. The simulation method of this thesis considers an intermediate scale, the mesoscopic scale, for modelling reactive transport and maturation of gel. That latter is characterized by an amorphous, nano-porous and hydrated layer, slowing down the alteration velocity of several orders of magnitude [3]. Its evolution must be considered for long-term behaviour. For that purpose, we propose deriving a “phase-field model” for which all Partial Derivatives Equations will be established or adapted from the literature (e.g. [4, Eqs (4a)-(4d)]) to be most representative of alteration phenomena. Next, they will be implemented in a massively parallel code, LBM_saclay [5], which already implements a close model (coupled equations of Allen- Cahn/transport/Navier-Stokes). The code currently runs on several HPC architectures, such as multi-CPUs and multi-GPUs (i.e. graphics cards). The approach is being developed for phase separation of ternary mixture and will be adapted to the alteration of gels. The work will rely on the complementarity of the consortium, and experimental validations will be planned with the LCLT laboratory.