Impact de l'irradiation sur la durabilité chimique des échantillons frittés de U1-xThxO2 et U1-xCexO2

Impact of irradiation on the chemical durability of U1-xThxO2 and U1-xCexO2 sintered pellets

• Auteur / Autrice : Mathis Hitier
• Direction : Frederico Garrido, Claire Le naour
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique nucléaire
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2021
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, Hadrons, Énergie et Noyau : Instrumentation, Imagerie, Cosmos et Simulat
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique des deux Infinis Irène Joliot-Curie
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay

Mots clés

Mots clés libres

Dissolution

Irradiation

Combustibles nucléaires

Nuclear fuels

Irradiation

Dissolution

Résumé

Le projet s'inscrit dans le contexte de la Chimie du cycle du combustible nucléaire et au recyclage des combustibles de type MOX. Il concerne l'impact de l'irradiation sur la durabilité chimique des combustibles. L'irradiation modifie considérablement la microstructure et la composition des combustibles : les fragments de fission libérés lors de la fission, la désintégration alpha des actinides produits par captures neutroniques et le bombardement neutronique produisent un endommagement important de la structure cristalline. Selon la nature des processus d'interaction (collisions atomiques ou électroniques), il est possible de reproduire en laboratoire les effets de l'irradiation par l'utilisation de faisceaux d'ions accélérés. Des matériaux modèles (U1-xThxO2, U1-xCexO2, U1-xNdxO2) seront irradiés sous différents régimes d'endommagement (perte d'énergie nucléaire ou électronique) auprès des accélérateurs JANNuS-SCALP d'IJCLab et du GANIL à Caen, puis soumis à des tests de dissolution multi-paramétriques afin d'identifier et de hiérarchiser les contributions des différents paramètres d'intérêt. L'objectif de la thèse sera notamment de comprendre le rôle joué par l'incorporation d'éléments tétra- et trivalents au sein de la matrice sur la durabilité chimique du solide et l'impact de l'irradiation et des modifications microstructurales associées sur les mécanismes et les vitesses de dissolution. Les effets de l'acidité et de la nature du milieu, du potentiel redox, de la température qui conditionnent la spéciation de l'uranium pourront être examinés de manière individuelle. Les échantillons solides seront caractérisés par différentes techniques (MEB, spectroscopie Raman, techniques d'analyse par faisceaux d'ions) et les solutions par ICP-AES, PERALS. Des techniques spectroscopiques (spectrophotométrie d'absorption UV-VIS, SLRT, spectroscopie IR) seront mises en œuvre pour caractériser précisément la spéciation des espèces solubilisées.

The project lies within the framework of the Chemistry of the nuclear fuel cycle and reprocessing of MOX fuels. It deals with the impact of irradiation on the chemical durability of fuels. Indeed, irradiation strongly modifies the microstructure and composition of fuels: fission fragments emitted during the fission, alpha decay of actinides generated by neutron captures and neutron bombardment are responsible for radiation damage on the crystalline structure. Depending on the physical nature of interaction processes (atomic or electronic collisions), irradiation-induced effects can be experimentally simulated by using energetic ion beams. Pellets as model systems (U1-xThxO2, U1-xCexO2, U1-xNdxO2) will be irradiated under various damaging regimes (nuclear or electronic energy loss) at the JANNuS-SCALP facility located at Orsay and at GANIL-Caen, and then submitted to multiparametric dissolution tests to identify and to class contributions from the various relevant parameters. The objective of the PhD work will be to understand the role played by the incorporation of tri- and tetravalent elements embedded in the matrix on the chemical durability of the solid and the impact of irradiation and microstructural modifications on the mechanisms and rates of dissolution processes. Effects of acidity and nature of the solution, redox potential, temperature that influence the uranium speciation will be examined separately. Solid pellets will be characterized by various techniques (SEM, Raman spectroscopy, ion beam analysis) and the solution by ICP-AES and PERALS (Photon Electron Rejecting Liquid Alpha Spectroscopy). Spectroscopic techniques (UV-VIS absorption spectrophotometry, IR spectroscopy, TRLIFS (Time-Resolved-Laser-Induced-Fluorescence Spectroscopy)) will be carried out to carefully characterize the speciation of soluble species.