Utilisation de l'extrusion bi-vis pour des emballages cellulosiques innovants obtenus par injection et thermocompression

Use of twin-screw extruder for innovative cellulose based packaging by injection and thermocompression

• Auteur / Autrice : Emilien Freville
• Direction : Julien Bras
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : 2MGE - Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 15/11/2024
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Génie des Procédés pour la Bioraffinerie, les Matériaux Bio-sourcés et l'Impression Fonctionnelle
• Jury : Président / Présidente : Naceur Belgacem
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Julien Bras, Hélène Angelier-coussy, Philippe Evon, Juha Koivisto, Laurent Heux
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Hélène Angelier-coussy, Philippe Evon

Mots clés

Mots clés libres

Extrusion bi-vis

Injection

Microfibrils de cellulose

Fibrillation

Thermocompression

Emballages durables

Twin-screw extrusion

Injection

Microfibrillated cellulose

Fibrillation

Thermocompression

Sustainable packaging

Résumé

Ce projet vise à proposer une solution biosourcée, biodégradable et recyclable, dans la filière papier/carton, pour remplacer certains emballages en plastique à usage unique. La stratégie adoptée consiste à utiliser des fibres de cellulose issues de pâtes à papier pour obtenir des produits fonctionnels en trois dimensions, par des procédés traditionnellement utilisés dans la plasturgie, tels que l’extrusion, l’injection et la thermocompression, facilitant ainsi le transfert industriel de la technologie développée. Pour atteindre cet objectif, il a été nécessaire de rendre injectables des suspensions fibreuses à haute concentration afin d’obtenir des matériaux aux propriétés d’usage ciblées (dont les propriétés barrières), en s’appuyant sur une approche multi-échelle et à l’interface de la physico-chimie des suspensions et du génie des procédés. L’association d’un prétraitement mécanique et enzymatique des fibres et d’un traitement mécanique sévère en extrudeuse bi-vis a permis de produire une « pâte » de microfibrilles de cellulose (MFC) concentrée (~ 20 % en matière sèche) aux propriétés optimisées et que l’on peut comparer à celles des suspensions de MFC traditionnelles (~3%). Cette pâte de MFC a ensuite été injectée à la surface d’un objet cellulosique préformé (cellulose moulée), lui conférant des propriétés barrières à l’oxygène et à l’huile. Malgré sa bonne injectabilité due à ses propriétés rhéologiques et les résultats prometteurs obtenus lors de son application en surface, cette pâte de MFC s’est toutefois avérée moins adaptée à la fabrication d’objets 3D massifs. En effet, la quantité d’eau à éliminer lors du séchage était encore trop grande, entraînant d’importants phénomènes de retrait lors du séchage. Le taux de matière sèche de la pâte de MFC a donc été augmenté jusqu’à 50% grâce à une élévation de température lors du traitement en extrudeuse bi-vis. Les propriétés rhéologiques du matériau obtenu, semblable à celles d’une poudre, ont été ajustées par l’addition ultérieure d’un polymère en faible quantité (inférieure à 10 %) ce qui a permis d’atteindre une bonne injectabilité. Après thermopressage, un matériau lisse présentant également des propriétés de barrière à l’huile est obtenu. Cependant, le retrait au séchage restait limitant pour des formes complexes. Pour surmonter cette difficulté, une stratégie disruptive a été adoptée. Les fibres cellulosiques vierges (exclues de prétraitements mécanique ou enzymatique) ont été mélangées simultanément à un polymère aux propriétés lubrifiantes (quantité inférieure à 10%) dans une extrudeuse. Le matériau obtenu après extrusion a pu être injecté dans un moule et séché pour obtenir des objets cellulosiques aux formes tridimensionnelles prometteuses, avec un retrait limité.

The aim of this project is to propose a biobased, biodegradable and recyclable solution in the paper/board stream to replace certain single-use plastic packaging. The strategy adopted is to use cellulose fibres from paper pulp to produce three-dimensional functional products, using processes traditionally used in the plastics industry, such as extrusion, injection and thermocompression, thus facilitating the industrial transfer of the technology developed. To achieve this objective, it was necessary to make high-concentration fibrous suspensions injectable in order to obtain materials with targeted usage properties (including barrier properties), using a multi-scale approach at the interface between the physico-chemistry of suspensions and process engineering. The combination of mechanical and enzymatic pretreatment of the fibres and severe mechanical treatment in a twin-screw extruder produced a concentrated cellulose microfibril (MFC) ‘paste’ (~20% dry matter) with optimized properties comparable to those of conventional MFC suspensions (~3%). This MFC paste was then injected onto the surface of a preformed cellulose object (molded cellulose), to confer oxygen and oil barrier properties. Despite its good injectability due to its rheological properties and the promising results obtained when applied to the surface, this MFC paste proved to be less suitable for the production of bulk 3D objects. In fact, the amount of water to be removed during drying was still too high, leading to significant shrinkage phenomena during drying. The dry matter content of the MFC paste was therefore increased by up to 50% by raising the temperature during processing in a twin-screw extruder. The rheological properties of the resulting material, similar to those of a powder, were adjusted by the subsequent addition of a small quantity of polymer (less than 10%), which enabled good injectability to be achieved. After thermopressing, a smooth material was obtained that also had oil-barrier properties. However, shrinkage remained a limiting factor for complex shapes. To overcome this difficulty, a disruptive strategy was adopted. Virgin cellulose fibres (with no mechanical or enzymatic pretreatment) were simultaneously mixed with a polymer with lubricating properties (in quantities of less than 10%) in an extruder. The material obtained after extrusion was injected in a mold and dried to produce cellulosic objects with promising three-dimensional shapes and limited shrinkage.