Tomographie quantique de paquets d'ondes électroniques attosecondes par spectroscopie de photoélectrons haute résolution

Quantum state tomography of attosecond electron wavepackets using high resolution photoelectron spectroscopy

• Auteur / Autrice : Gabriel Granveau
• Direction : Franck Delmotte
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2021
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et Matière
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Charles Fabry
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Optique XUV
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Institut d'Optique

Mots clés

Mots clés libres

Photoionisation

Impulsions attosecondes

Spectrométrie d'électrons

Laser femtoseconde

Gaz atomiques et moléculaires

Atomic and molecular gases

Electron spectroscopy

Attosecond pulses

Photoionization

Laser femtoseconde

Résumé

Depuis leur première observation en 2001, les impulsions lumineuses attosecondes (1 as = 10-18 s) dans le domaine spectral extrême ultraviolet (XUV) ont permis des avancées considérables en rendant possible l'étude des mouvements électroniques dans la matière. Les impulsions attosecondes ont notamment permis de démontrer le caractère non-instantané de l'effet photoélectrique [1]. L'approche expérimentale consiste à photoioniser un jet atomique à l'aide d'une impulsion attoseconde XUV combinée à une impulsion infrarouge femtoseconde. En mesurant la distribution d'énergie cinétique des photoélectrons obtenus, une technique appelée spectroscopie de photoélectrons, il est possible de remontrer à la dynamique attoseconde du processus d'ionisation. Cependant, soit pour des raisons fondamentales (intrication ion-photoélectron), soit pour des raisons techniques liées à l'expérience, il est fréquent que ce paquet d'onde électronique souffre de décohérence. Cet état de cohérence est un élément déterminant pour la dynamique ultrarapide de l'atome ou de la molécule ionisée, la photoionisation n'étant souvent que la première étape d'une chaine de réactions. Pourtant jusqu'à très récemment [2, 3], cet aspect a été négligé par la communauté. La thèse consistera à étudier la cohérence de paquets d'ondes électroniques obtenus à l'issue de la photoionisation attoseconde, elle comprendra un volet expérimental et un volet théorique. Expérimentalement, il s'agira i) de modéliser et concevoir, puis ii) d'assembler un spectromètre novateur permettant de mesurer l'énergie cinétique de photoélectrons avec une haute résolution sur une très large gamme spectrale. Enfin il faudra iii) le mettre en œuvre pour sonder des systèmes atomiques et moléculaires dans lesquels la décohérence attoseconde est particulièrement prononcée durant la photoionisation. La thèse comprendra également une partie théorique qui consistera à adapter le formalisme de la tomographie quantique à la spectroscopie de photoélectrons habillée par laser. Des analogies formelles pourront être établies avec l'optique quantique, et l'optique atomique, domaines dans lesquels la tomographie quantique est mature. La thèse se déroulera dans le cadre du projet ANR DECAP réunissant le groupe Optique XUV du LCF (C. Bourassin-Bouchet, S. de Rossi, F. Delmotte), le groupe Attophysique du LIDYL au CEA Saclay (P. Salières), et le groupe Dynamiques de systèmes quantiques en champs forts du LCPMR (J. Caillat), Sorbonne Université. En particulier la partie expérimentale de la thèse se fera sur l'installation ATTOLab. L'étudiant(e) sera formé(e) en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, spectroscopie de photoélectrons, et acquerra une large maitrise des techniques de modélisation numérique de systèmes physiques et de traitement de données. Des connaissances en optique, physique atomique et moléculaire, et en programmation/calcul scientifique sont une base requise.

Since their first observation in 2001, attosecond light pulses (1 as = 10-18 s) in the extreme-ultraviolet spectral range (XUV) have led to tremendous breakthroughs by enabling the study of electronic motion in matter. For example, attosecond pulses have enabled one to demonstrate that the photoelectric effect is not instantaneous [1]. The experimental approach consists in photoionizing an atomic gas jet with an XUV attosecond pulse combined with a femtosecond infrared pulse. By measuring the kinetic energy distribution of the obtained photoelectrons, a technique called laser-dressed photoelectron spectroscopy, it is possible to recover the attosecond dynamics of the ionization process. However, either for fundamental reasons (ion-photoelectron entanglement), or for technical reasons related to the experimental setup, it is frequent that the electron wavepacket suffers from decoherence. This state of coherence is decisive for the ultrafast dynamics of the ionized atom or the molecule, photoionization being often the first step in a chain of reactions. Still, this aspect has been neglected until very recently [2, 3]. The objective of the thesis will be to study the coherence of the electron wavepacket obtained from the photoionization, it will comprise an experimental part and a theoretical part. Experimentally, the work will consist in i) modeling and designing ii) and then assembling an innovative spectrometer allowing the measurement of the electrons' kinetic energy with a high resolution on a very broad spectral range. Finally, iii) the new device will be implemented to probe atomic and molecular systems in which attosecond decoherence is particularly strong during photoionization. The thesis will also comprise a theoretical part, the objective will be to adapt the formalism of quantum state tomography to laser-dressed photoelectron spectroscopy. Formal analogies can be made with quantum optics and atom optics, domains where quantum tomography is already mature. The thesis will take place in the frame of the DECAP ANR project that joins the XUV Optics Group of LCF at IOGS (C. Bourassin-Bouchet, S. de Rossi, F. Delmotte), the Attophysics group of LIDYL at CEA Saclay (P. Salières), and the group Dynamics of quantum systems in strong fields of LCPMR (J. Caillat) of Sorbonne Université. Especially, the experimental part of the thesis will take place at LIDYL in the ATTOLab facility.