Transport excitonique caractérisé par imagerie optique multidimensionnelle dans des hétérostructures semi-conductrices 2D

Excitonic transport characterized by multi-dimensional optical imaging in 2D semiconductor heterostructures

• Auteur / Autrice : Dorian Beret
• Direction : Laurent Lombez, Pierre Renucci
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la Matière
• Date : Soutenance le 03/12/2024
• Etablissement(s) : Université de Toulouse (2023-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : SDM - SCIENCES DE LA MATIERE - Toulouse
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LPCNO - Laboratoire de Physique et Chimie des Nano-Objets - Laboratoire de physique et chimie des nano-objets / LPCNO
• Partenaire(s) de recherche : établissement délivrant conjointement le doctorat : Institut national des sciences appliquées (Toulouse ; 1961-....)
• Jury : Président / Présidente : Lionel Calmels
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pierre Renucci, Fabienne Michelini
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Stéphane Berciaud, Jacques Peretti

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie

Spintronique

Optoélectronique

Dichalcogénure de métaux de transition

Matériaux 2D

Semiconducteurs

Mots clés libres

Semiconducteur

Matériau 2D

Dichalcogénure

Optoélectronique

Spintronique

Spectroscopie

Semiconductors

Dichalcogenide

Spintronic

2D materials

Optoelectronic

Optical Spectroscopy

Résumé

Stimulée par le succès du graphène, la recherche sur les matériaux bidimensionnels (2D) s'est développée rapidement au cours des deux dernières décennies. Parmi eux, les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) présentent un caractère semi-conducteur. Une fois exfoliés, l'épaisseur des TMD n'excède pas quelques couches atomiques. La réduction de l'épaisseur des TMD jusqu'à la monocouche entraîne une forte modification des propriétés physiques, par exemple, le gap qui passe d'indirect à direct. L'émission de ces matériaux est dominée par les raies excitoniques, même à température ambiante, du fait de la forte énergie de liaison de l'exciton pouvant atteindre quelques centaines de meV. Par la suite, les TMD peuvent être empilés verticalement (hétérostructure de van der Waals) ou bien synthétisés latéralement. Ces hétérostructures permettent de combiner les propriétés physiques de plusieurs couches, ouvrant la voie à de nouvelles applications en opto-électronique.Dans cette thèse, nous avons étudié le transport de différentes espèces excitoniques (excitons, trions, biexctions) par imagerie multi-dimensionnelle de luminescence, combinant résolution spatiale, spectrale et temporelle. Afin de créer des hétérostructures de van der Waals de haute qualité, nous avons utilisé une méthode d'empilement des couches assistée par polymère et développé un protocole de fabrication d'échantillons, permettant de minimiser l'apparition de contaminants aux interfaces entre les couches de l'hétérostructure, créant ainsi un environnement favorable au transport excitonique. L'encapsulation par un isolant à grand gap (hBN) des monocouches de TMD permet d'atteindre des largeurs de raies spectrales presque limitées uniquement par le taux radiatif des excitons.D'abord, à l'aide d'un dispositif à charge ajustable permettant de contrôler le dopage du TMD, nous avons mis en évidence un processus de diffusion non linéaire sur les deux excitons brillants chargés négativement (trions) dans une monocouche de WSe2. Ce processus se déroule en trois phases distinctes : une diffusion effective efficace dans les premiers instants, suivie d'une diffusion effective négative, puis d'une diffusion effective constante. Nous attribuons ces observations à la présence de plusieurs populations trioniques et excitoniques diffusant avec des efficacités différentes.Par ailleurs, en analysant les propriétés optiques d'une hétérostructure latérale de WSe2-MoSe2 de haute qualité intrinsèque, nous avons montré qu'une jonction abrupte entre les matériaux génère un transport excitonique unidirectionnel à l'interface. Il a été observé que la densité de porteurs générée permet de contrôler la diffusion excitonique au niveau de la jonction de quelques centaines de nanomètres jusqu'à quelques micromètres.La thèse se conclut par l'étude du transport du biexciton, quasi-particule formée de deux excitons en interaction coulombienne. Lorsque la densité de porteurs photo-générés augmente, nous observons l'apparition d'un régime de diffusion non-linéaire caractérisé par un halo spatial. Cet effet pourrait être lié à la présence d'un gradient de température au sein de la population biexcitonique, qui induirait un courant Seebeck.

Inspired by the success of graphene, research on two-dimensional (2D) materials has developed rapidly over the past two decades. Among them, transition metal dichalcogenides (TMD) are semiconductors. Once exfoliated, TMD are only a few atomic layers thick. Reducing the TMD thickness to monolayers results in a sharp change in physical properties, e.g. the gap changes from indirect to direct. The emission of these materials is dominated by excitonic lines, even at room temperature, due to the high exciton binding energy of up to a few hundred meV. TMD can then be stacked vertically (van der Waals heterostructure) or synthesized laterally. These heterostructures allow the physical properties of several layers to be combined, opening the way to new applications in optoelectronics.In this thesis, we have studied the transport of different excitonic species (excitons, trions, biexctions) using multidimensional luminescence imaging combining spatial, spectral and temporal resolution. To fabricate high quality van der Waals heterostructures, we used a polymer-assisted layer stacking method and developed a sample fabrication protocol that minimizes the occurrence of impurities at the interfaces between heterostructure layers, thus creating a favorable environment for excitonic transport. By encapsulating the TMD monolayers with a large-gap insulator (hBN), spectral linewidths can be achieved that are almost exclusively limited by the radiative rate of the excitons.First, using a charge-adjustable device to control the TMD doping, we demonstrated a nonlinear scattering process on the two bright negatively charged excitons (trions) in a WSe2 monolayer. This process takes place in three distinct phases: effective scattering in the first instants, followed by negative effective scattering, and then constant effective scattering. We attribute these observations to the presence of multiple trionic and excitonic populations diffusing with different efficiencies.Furthermore, by analyzing the optical properties of a lateral WSe2-MoSe2 heterostructure of high intrinsic quality, we have shown that an abrupt junction between the materials generates unidirectional excitonic transport at the interface. The carrier density generated was found to control the excitonic scattering at the junction from a few hundred nanometers down to a few micrometers.This thesis concludes with a study of the transport of the biexciton, a quasiparticle composed of two excitons in Coulombic interaction. As the density of photogenerated carriers increases, we observe the appearance of a nonlinear scattering regime characterized by a spatial halo. This effect could be related to the presence of a temperature gradient within the biexcitonic population inducing a Seebeck current.