Ecrantage optique des collisions entre molécules polaires ultra-froides

Optical shielding of collisions between ultracold polar molecules

• Auteur / Autrice : Charbel Karam
• Direction : Olivier Dulieu, Nadia Bouloufa-Maafa
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 28/11/2024
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-….)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Aimé Cotton (Orsay, Essonne)
• Jury : Président / Présidente : Séverine Boyé-Péronne
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Rosario Gonzalez-Ferez, Guido Pupillo, Andrea Simoni, Jérôme Beugnon
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Rosario Gonzalez-Ferez, Guido Pupillo

Mots clés

Mots clés contrôlés

Molécules polaires

Matière diluée

Théorie quantique

Collisions (physique)

Molécules froides

Mots clés libres

Molécules froides

Collisions

Interactions dipolaires électriques

Interaction Laser-Molecules

Dynamique quantique

Transitions Raman

EIT

Ultracold molecules

Collisions

Electric dipolar interactions

Laser-Molecules interaction

Raman transitions

Quantum dynamics

EIT

Résumé

Ce travail s'inscrit dans le contexte des recherches sur les gaz quantiques de molécules ultra-froides. Ce domaine en pleine expansion place ce type de système comme plate-forme prometteuse pour le contrôle de gaz quantiques pour des applications comme la simulation quantique ou la chimie ultra-froide.Lorsque ces molécules sont préparées dans leur état fondamental absolu et piégées, les observations révèlent la fuite rapide des molécules du piège par des processus collisionnels encore mal compris, empêchant toute application. Une solution consiste à exposer ces molécules à un champ électromagnétique pour supprimer ces pertes, en écrantant les collisions entre molécules. L'écrantage consiste à transformer les interactions attractives en interactions répulsives.Dans cette thèse, je propose une nouvelle technique d'écrantage des collisions basée sur un processus à deux photons dans le domaine optique. La principale motivation pour cette méthode est de combiner les avantages des techniques existantes dans le domaine microonde, tout en éliminant leurs limitations.Je commence par explorer et modéliser les interactions à longue portée entre les molécules polaires, dominées par l'interaction dipôle-dipôle. Je présente mes calculs des courbes d'énergie potentielle d'interaction à longue portée entre deux molécules dans leur état électronique fondamental ainsi que dans des états électroniques excités. Ce calcul, effectué dans la base couplée des moments angulaires dans le référentiel du laboratoire, a permis d'identifier des configurations où l'interaction entre les molécules est répulsive.Il convient donc de coupler l'état initial attractif des molécules en collision, à cet état répulsif. J'ai modélisé l'interaction entre deux molécules dans un schéma de type Raman à deux photons. A l'infini, les molécules individuelles sont placées dans les conditions de la transparence électromagnétiquement induite (EIT), pour les protéger de la diffusion de photons, qui contribue au réchauffement du gaz quantique.Lorsque les molécules interagissent, j'ai montré que leur exposition aux deux photons se modélise au travers d'un schéma à 5 niveaux, chacun d'entre eux étant composé de multiples composantes. Cela impose la prise en compte de cette complexité intrinsèque pour une représentation fidèle du comportement des molécules, s'éloignant ainsi des modèles connus à petit nombre de niveaux. Les fréquences de Rabi et le décalage en fréquence des deux lasers permettent de contrôler l'évolution de la collision entre molécules. En appliquant la théorie de la diffusion indépendante du temps, j'ai propagé la fonction d'onde des deux molécules, dont l'interaction est décrite par les courbes de potentiel habillées par la lumière, en considérant un formalisme purement quantique. J'ai calculé les taux de collisions élastiques, inélastiques et réactives induites par les lasers. L'objectif a été de déterminer les conditions pour lesquelles le taux de collisions élastiques domine les taux de collisions inélastiques et réactives, traduisant les pertes observées. Pour des valeurs de fréquence de Rabi et de décalage en fréquence compatibles avec les conditions expérimentales typiques, le taux de collisions élastiques demeure inférieur aux autres taux, ce qui empêche un écrantage efficace, tout en démontrant l'influence réelle des lasers. La principale raison de cette efficacité limitée est que le schéma proposé repose sur des interactions dipôle-dipôle du 2ème ordre, qui ne sont pas suffisamment fortes pour induire des couplages assez intenses pour protéger les molécules des pertes.Pour y remédier, nous proposons d'utiliser un faible champ électrique statique, qui pourrait coupler des états au 1er ordre, induisant des interactions dipôle-dipôle plus fortes et donc un écrantage plus efficace. Un tel champ est nécessaire dans les futures expériences visant à étudier les effets anisotropes dans les gaz quantiques moléculaires ultra-froids.

This work is part of the ongoing research into quantum gases of ultracold molecules. This rapidly expanding field positions these systems as promising platforms for the complete control of quantum gases for applications such as quantum simulation or ultracold chemistry.When these molecules are prepared in their absolute ground state and trapped, observations reveal the rapid escape of molecules from the trap due to collision processes that are still not fully understood, preventing any applications. One solution is to expose these molecules to an electromagnetic field to suppress these losses by ''shielding'' collisions between molecules. Shielding involves transforming attractive interactions into repulsive ones.In this thesis, I propose a new technique for collision shielding based on a two-photon process in the optical domain. The main motivation for this method is to combine the advantages of existing techniques in the microwave domain while eliminating their limitations.I begin by exploring and modeling long-range interactions between polar molecules, dominated by dipole-dipole interactions. I present my calculations of the potential energy curves of long-range interactions between two molecules in their electronic ground state as well as in electronically excited states. This calculation, carried out in the coupled angular momentum basis in the laboratory frame, allowed me to identify configurations where the interaction between the molecules is repulsive.Thus, it is necessary to couple the attractive initial state of the colliding molecules to this repulsive state. I modeled the interaction between two molecules in a two-photon Raman-type scheme within the dipole approximation. At infinity, the individual molecules are placed in conditions of electromagnetically induced transparency (EIT), to protect them from photon scattering, which contributes to the heating of the quantum gas.When the molecules interact, I showed that their exposure to the two photons is modeled through a 5-level scheme, each of which is composed of multiple components. This imposes the need to consider this intrinsic complexity for a faithful representation of the molecules' behavior, departing from known small-level models. The Rabi frequencies and the detuning of the two lasers allow control over the evolution of the collision between molecules.By applying time-independent scattering theory, I propagated the wave function of the two molecules, whose interaction is described by the light-dressed potential curves, using a purely quantum formalism. I calculated the elastic, inelastic, and reactive collision rates induced by the lasers.My goal was to determine the conditions under which the elastic collision rate dominates the inelastic and reactive collision rates, which account for the observed losses. For Rabi frequency and detuning values compatible with typical experimental conditions, the elastic collision rate remains lower than the other rates, preventing effective shielding, though still demonstrating the real influence of the lasers. The main reason for this limited effectiveness is that the proposed scheme relies on second-order dipole-dipole interactions, which are not strong enough to induce sufficiently intense couplings to protect the molecules from losses.To address this issue, we propose using a weak static electric field, which could couple states at the first order, inducing stronger dipole-dipole interactions and thereby more effective shielding. Such a field is necessary for future experiments aiming to study anisotropic effects in quantum gases of ultracold molecules.