Oxychlorures de cuivre, supraconducteurs à haute température : un modèle 2D pour les cuprates

High-temperature superconducting copper oxychlorides: a 2D model for cuprates

• Auteur / Autrice : Chafic Fawaz
• Direction : Matteo D'astuto
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 18/12/2024
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Néel
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : MCBT
• Jury : Président / Présidente : Nedjma Bendiab
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Veronique Brouet, Matthieu Le tacon, Dario Daghero, Marco Grioni
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Veronique Brouet, Matthieu Le tacon

Mots clés

Mots clés libres

Cuprates

High temperature superconductors

Strongly correlated systems

Resonant Inelastic X-ray scattering

Raman Spectroscopy

Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy

Cuprates

Supraconducteur haute température

Systèmes fortement corrélés

Diffusion inélastique des rayons-X résonante

Spectroscopie Raman

Spectroscopie de photoémission résolue en angle

Résumé

Une découverte majeure en matière condensée a été celle de la supraconductivité à haute température dans les cuprates (oxydes de cuivre), détenant le record de la température critique la plus élevée à pression ambiante. Ils présentent des plans CuO2, censées être responsables de leurs propriétés électroniques, impliquant de fortes corrélations électroniques. Le dopage donne lieu à un diagramme de phase très complexe, allant d'une phase isolante antiferromagnétique à un pseudo-gap, à la supraconductivité et à une phase métal étrange, ainsi que des ordres coexistant et/ou concurrent, tel que les ordres de charge et de spin. Cependant, une explication théorique du mécanisme d'appariement de Cooper dans ces matériaux est toujours un sujet de débat, dont les excitations magnétiques (paramagnon) sont des candidats prometteurs pour contribuer à cet appariement. L'oxychlorure de cuivre dopé aux trous Ca2CuO2Cl2 est un excellent composé pour étudier toutes ces phases sur un terrain commun. Sa structure monocouche I4/mmm stable et simple, et son fort caractère 2D, le rendent très adapté aux calculs théoriques, permettant une comparaison directe avec les travaux expérimentaux. Dans cette thèse, nous avons utilisé une combinaison de techniques de spectroscopie pour étudier les excitations magnétiques, les phonons, la structure électronique et l’onde de densité de charge (ODC) dans la phase pseudo-gap jusqu'au dopage optimal du Ca2-xNaxCuO2Cl2. La diffusion inélastique résonante de rayons X (RIXS) est utilisée pour étudier l'évolution des excitations magnétiques avec le dopage. Nous avons trouvé que le paramagnon a la même dispersion jusqu'au dopage optimal le long de la direction (100), mais s'amollie le long de la direction antiferromagnétique (110). En utilisant le polarimètre et une configuration rasante, nous avons séparé le signal de spin-flip (paramagnon) du signal non-spin-flip (multimagnon et excitations de charge). Nous avons vu que le multimagnon a tendance à devenir faible à partir du dopage x=0.10 et est probablement remplacé par un continuum de charge au dopage optimal (x=0.18) dans la direction (110). La spectroscopie Raman est utilisée pour mesurer les phonons et le bimagnon. Nous avons trouvé un effet de résonance des phonons dû aux interactions Fröhlisch, indiquant un fort couplage électron-phonon, qui s’affaiblie avec le dopage. Quand au bimagnon, il a tendance à s'amollir, en accord avec le comportement du multimagnon observé en RIXS. La spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) est utilisée pour mesurer la structure de la bande électronique. La bande électronique de plus basse énergie présente un kink de haute énergie (autour de 300-400 meV), qui a une énergie similaire pour 0.06 ≤ x ≤ 0.18. La comparaison avec les calculs des collaborateurs, explique ce kink par un croisement entre un régime de corrélation locale et un régime spin-polaron. La position d'énergie du kink dépend de la largeur de bande du paramagnon. Les deux se révèlent stables avec le dopage dans les mesures ARPES et RIXS. Pour x ≥ 0.10, un kink de basse énergie apparaît à environ 50-60 meV, à la position du mode d'étirement de liaison Cu-O (Bond stretching), mesuré par diffusion inélastique des rayons X (IXS). L'absence de ce kink à faible dopage est due à l'élargissement de Franck-Condon de la bande électronique, reflétant un fort couplage électron-phonon comme rapporté dans la littérature. Le dopage semble affaiblir le couplage électron-phonon, permettant ainsi moins d'élargissement et l'apparition de ce kink à plus haut dopage. Ceci est en accord avec le comportement de couplage électron-phonon observé dans nos mesures Raman. En utilisant la RIXS et l’IXS, nous avons constaté que l’ODC persiste au dopage optimal avec l'apparition d'anomalies phononiques du mode d'étirement de liaison Cu-O au niveau du vecteur d'onde de l’ODC.

A major discovery in condensed matter physics was the discovery of High-Temperature Superconductivity in cuprates (copper oxides), which still hold the record for the highest critical temperature at ambient pressure. They feature layers of CuO2 planes, believed to be responsible for their electronic properties, involving strong electronic correlations. Doping gives rise to a very complex phase diagram, going from an antiferromagnetic insulating phase to a pseudo-gap, superconductivity, and a strange metal phase, along with coexisting and/or competing orders of charge and spin. However, a comprehensive theoretical explanation of the Cooper pairing mechanism in these materials is still a debated subject, in which magnetic excitations (paramagnon) are promising candidates for contributing to this pairing. The hole-doped Ca2CuO2Cl2 copper oxychloride serves as an excellent compound to investigate all these phases on common ground. Its stable and simple I4/mmm 1-layer structure and strong 2D character make it very suitable for theoretical calculations, allowing direct comparison with experimental work. In this thesis, we employed a combination of spectroscopy techniques to study magnetic excitations, phonons, electronic structure, and Charge Density Waves (CDW) from the pseudo-gap phase to the optimally doped Ca2-xNaxCuO2Cl2. Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) is used to study the evolution of magnetic excitations with doping. We found that the paramagnon has the same dispersion, up to the optimal doping, along the (100) direction, but softens along the antiferromagnetic (110) direction. Using the polarimeter and a grazing configuration, we separated the spin-flip (paramagnon) signal from the non-spin-flip signal (multimagnon and charge excitations). We see that the multimagnon tends to become weak already in the underdoped (x=0.10) and is probably replaced by a charge continuum at the optimal doped (x=0.18) in the (110) direction. Raman spectroscopy is used to measure the phonons and the bimagnon. We found a resonance effect of the phonons due to Fröhlisch interactions, indicating a strong electron-phonon coupling, which decreases with doping. As for the bimagnon, it tends to soften, in agreement with the multimagnon behavior observed using RIXS. Angle-Resolved Photo-Emission Spectroscopy (ARPES) is used to measure the electronic band structure. The lowest-energy electronic band exhibits a high-energy kink (around 300-400 meV), with roughly the same energy for 0.06 ≤ x ≤ 0.18. The comparison with calculations by collaborators explains this kink as a crossover between a local correlation regime and a spin-polaron regime. The kink energy position depends on the bandwidth of the paramagnon. Both are found to be stable with doping in ARPES and RIXS measurements. For x ≥ 0.10, a low-energy kink appears at around 50-60 meV at the position of the Cu-O bond-stretching mode, measured by Inelastic X-ray Scattering (IXS). The non-presence of this low-energy kink at lower doping is due to the Franck-Condon broadening of the electronic band, reflecting a strong electron-phonon coupling as reported in the literature. Doping seems to weaken the electron-phonon coupling, thus allowing for less broadening and the appearance of this kink at higher doping. This is in agreement with the electron-phonon coupling behavior observed in our Raman measurements. Using RIXS and IXS, we found that the CDW persists at the optimal doping (x=0.18) with the appearance of phonon anomalies of Cu-O bond-stretching mode at the CDW wave vector.