Modélisation et optimisation des fours de cémentation gazeuse basse pression

Modeling and optimization of low pressure carburizing furnaces

• Auteur / Autrice : Fatima Matamoros Marin
• Direction : Abderrazak Latifi, Pierre-Alexandre Glaude
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés, des produits et des molécules
• Date : Soutenance le 28/11/2022
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIMPPé - Sciences et ingénierie des molécules, des produits, des procédés, et de l'énergie (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire réactions et génie des procédés
• Jury : Président / Présidente : Gaëlle Fontaine
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Abderrazak Latifi, Pierre-Alexandre Glaude, Nida Sheibat-Othman, Brahim Benyahia, Elena Vyazmina, Hubert Monnier
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Nida Sheibat-Othman, Brahim Benyahia

Mots clés

Mots clés contrôlés

Simulation, Méthodes de

Réacteurs chimiques

Pyrocarbone

Composés aromatiques polycycliques

Acétylène

Cémentation (métallurgie)

Mots clés libres

Modélisation

Optimisation dynamique

Cémentation gazeuse basse pression

Hydrocarbures aromatiques polycyliques

Modeling

Low pressure gas carburizing

Dynamic optimization

Polycyclic aromatic hydrocarbons

Résumé

Ce travail de thèse s'intéresse au développement d'une méthodologie d'optimisation des fours de cémentation gazeuse basse pression. L'objectif est de déterminer les conditions opératoires optimales qui permettent aux opérateurs exposés aux sous-produits toxiques générés (les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et les suies en l'occurrence) de travailler dans des conditions plus sûres. Un modèle phénoménologique du procédé basé sur les équations du bilan de matière et des équations issues d'un mécanisme cinétique détaillé de pyrolyse d'acétylène en phase gazeuse, est d'abord développé. Le mécanisme cinétique est ensuite simplifié afin de réduire la taille du système différentiel, puis complété par un modèle de formation de suies, une réaction de formation de carbone pyrolytique et des phénomènes hétérogènes ayant lieu à la surface des pièces à cémenter qui sont décrits à l'aide du modèle de Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson. Une première campagne expérimentale sur un réacteur tubulaire et un réacteur sphérique de laboratoire est réalisée en absence de pièces métalliques et permet de comparer les résultats expérimentaux de pyrolyse d'acétylène, de formation de suies et de carbone pyrolytique aux résultats de simulations en réacteur piston et réacteur parfaitement agité. Les résultats montrent l'importance du rôle joué par la formation de carbone pyrolytique et suies sur la formation des HAP. Une deuxième campagne expérimentale est menée sur un four industriel de cémentation gazeuse basse pression ; elle consiste à cémenter des pièces en adoptant une « recette » industrielle, c'est-à-dire en adoptant des conditions opératoires préétablies de manière empirique pour satisfaire le cahier des charges. Les résultats expérimentaux sont utilisés pour estimer les paramètres de la réaction hétérogène de surface en supposant un modèle complet de cémentation gazeuse basse pression en réacteur parfaitement agité. Le modèle est ensuite utilisé dans la formulation du problème d'optimisation dynamique sous contraintes qui vise à minimiser la production de composés toxiques tout en assurant la qualité industrielle des pièces cémentées. Des conditions opératoires optimales permettant d'obtenir des pièces de même qualité que celles obtenues avec la recette industrielle sont alors déterminées par résolution du problème d'optimisation établi et des expériences avec la recette optimisée sont menées sur le four industriel. Les résultats permettent de corroborer que la recette optimisée conduit à des pièces de même qualité que la recette classique industrielle, tout en réduisant la formation de la toxicité du procédé.

This PhD work deals with the development of an optimization methodology for low-pressure gas carburizing furnaces. The objective is to determine the optimal operating conditions allowing operators exposed to the toxic by-products generated (polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and soot in this case) to work in safer conditions. A first-principles model of the process based on mass balance equations as well as equations derived from a detailed kinetic mechanism of gas-phase acetylene pyrolysis is first developed. The kinetic model is then reduced in order to reduce the size of the differential system; then completed by a model of soot formation, a pyrolytic carbon formation reaction and heterogeneous phenomena occurring on the surface of the steel parts to be cemented which are described by means of Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson model. Experiments conducted on a laboratory scale tubular reactor and a jet stirred reactor are carried out without steel parts. The results are then compared to the results of simulations of acetylene pyrolysis, soot and pyrolytic carbon formation in a plug flow reactor and in a perfectly stirred tank reactor. The results show the importance of the role played by the formation of pyrolytic carbon and soot on the formation of PAH. Experiments on an industrial low-pressure gas-carburizing furnace are conducted as well; they consist in the carburization of steel parts using an industrial ''recipe'', i.e. predetermined operating conditions obtained by trial-and-error basis in order to meet the desired carburizing depth. The experimental results are used to estimate the parameters of the heterogeneous surface reaction by assuming a complete model of low-pressure gas carburizing in a perfectly stirred tank reactor. The model is then used in the formulation of the dynamic constrained optimization problem which aims to minimize the production of toxic compounds while ensuring the industrial quality of the carburized steel parts. Optimal operating conditions allowing to obtain steel parts of the same quality as those obtained with the industrial recipe are then determined by solving the optimization problem and experiments using the new operating conditions are conducted in the industrial furnace. The results corroborate that the optimized recipe leads to steel parts of the same quality as the industrial recipe, while reducing the process toxicity.