Modélisation de la lixiviation et du gonflement par reprise d’eau des enrobés bitumineux sous différents chargements

Modeling of leaching and swelling by water uptake of bituminized waste products under different loading conditions

• Auteur / Autrice : Yujiong Chen
• Direction : Patrick Dangla
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique
• Date : Soutenance le 28/09/2023
• Etablissement(s) : Université Gustave Eiffel
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Navier (Paris-Est) - Laboratoire Navier (Paris-Est)
• Jury : Président / Présidente : Albert Giraud
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Patrick Dangla, Rudy Valette, Sebastià Olivella, Nele Bleyen, Sylvie Granet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Rudy Valette, Sebastià Olivella

Mots clés

Mots clés contrôlés

Déchets radioactifs -- Élimination dans le sol

Déchets radioactifs -- Bituminisation

Lixiviation

Matériaux bitumineux

Mots clés libres

Enrobés bitumineux

Homogénisation

Lixiviation

Modélisation multiphysique

Déchets radioactifs

Modélisation chemico-Hydro-Mécanique

Bituminized waste products

Homogenization

Leaching

Multiphysics modeling

Radioactive wastes

Chemical-Hydro-Mechanical modeling

Résumé

Les colis de déchets radioactifs bitumineux ont été produits en conditionnant dans du bitume les boues de coprécipittion résultant du traitement industriel du combustible nucléaire usé. Le stockage géologique souterrain est l’une des potentielles solutions pour le stockage à long terme de certains colis de déchets bitumineux catégorisés moyenne activité à vie longue (MA-VL) en France. Une des problématiques à investiguer pour ces colis de déchets bitumineux est leur comportement de gonflement lié à la reprise en eau dans des conditions de stockage géologique. En effet, après une ou plusieurs centaines de milliers d'années, il est supposé que les parois de l’installation de stockage auront été totalement dégradés et l'eau de la roche hôte du stockage géologique profond saturera complètement les alvéoles de stockage. La présence d’eau, par un phénomène osmotique rendu possible par la capacité semi-perméable de la matrice bitumineuse, va conduire au gonflement des enrobés bitumineux. Ce gonflement pourrait conduire à un couplage mécanique avec la roche hôte qui se traduirait par l’application d’une pression qui pourrait l’endommager. Par conséquent, les effets de gonflement des enrobés bitumineux doivent être pris en compte dans les études de sûreté de l’installation de stockage souterrain. L'objectif de ce travail de thèse est de prédire le comportement à la lixiviation, dû à la reprise en eau des enrobés bitumineux en milieu libre et en milieu confiné, et de mieux comprendre les mécanismes correspondants, ceci afin de mieux estimer les contraintes maximales que les enrobés bitumineux français pourraient générer sur la roche, en fonction des déformations autorisées dans des conditions de stockage géologique. Le modèle numérique présenté dans ce travail est une extension du modèle ME-LOT2019 [1,2]. Une formulation novatrice des flux massiques de sel et d’eau avec une homogénéisation couplée des termes de transport (diffusion, perméation et osmose) est proposée pour mieux modéliser le rôle de la membrane semi-perméable jouée par le bitume et la dépendance à la porosité des coefficients de transport couplés pendant le processus de lixiviation. Un modèle poro-viscoélastique non linéaire prenant en compte les grandes déformations est également proposé pour mieux modéliser le comportement à la lixiviation des enrobés bitumineux en milieu confiné. Le modèle viscoélastique classique de Maxwell est ainsi adapté au cas de la poro-mécanique et un coefficient "visqueux de type Biot" est introduit. Le schéma d'homogénéisation Mori-Tanaka est appliqué pour modéliser la dépendance à la porosité des paramètres viscoélastiques du matériau homogénéisé.Un riche programme expérimental, en soutien à ces travaux de thèse, a été mené par le CEA Marcoule pour caractériser les comportements à la lixiviation des enrobés bitumineux français dans le cadre du programme de recherche BABYLONE [3]. Les résultats expérimentaux sont discutés dans le présent document et utilisés pour calibrer les paramètres du modèle. Le comportement à la lixiviation libre, sous contre-pression constante et à volume constant est étudié numériquement pour des enrobés simplifiés. Les paramètres recalés sont discutés et comparés aux mesures expérimentales publiées dans la littérature. Le rôle des sels peu solubles présents dans les enrobés bitumineux français est également discuté. Des études de sensibilité de la composition, des paramètres matériau et de la taille de l'échantillon sont également réalisées pour mieux comprendre les paramètres clés du comportement à la lixiviation libre et en milieu confiné. Enfin, l'effet des vides existants sur la génération de contraintes des enrobés bitumineux en milieu confiné est étudié numériquement en modélisant le cas d'une lixiviation libre suivie d'une lixiviation en volume constant. Cette dernière étude permet d’obtenir une relation entre contrainte générée en milieu confiné et déformation autorisée des enrobés bitumineux

Bituminized Waste Products (BWPs) were produced by conditioning, in bitumen, the co-precipitation sludge resulting from the industrial processing of spent nuclear fuel. Underground geological disposal is one of the considered solutions for the long-term disposal of some intermediate level long-lived (ILW-LL) categorized BWPs in France.One of the challenges related to BWPs is their swelling behavior due to water uptake in geological dis-posal conditions. After one or several hundred thousand years, the water from the host rock will indeed fully saturate the disposal cells. By an osmotic phenomenon enabled by the semi-permeable capacity of the bituminous matrix, water in direct contact with BWPs could cause them to swell. This swelling, if sufficiently important, could lead to mechanical coupling with the host rock, resulting in the application of pressure that could damage it. Indeed, on a scale of hundreds of thousands of years, it is assumed that the walls of the storage facility will have disappeared. The penalizing safety scenario is therefore to consider the BWPs in direct contact with the host rock. Consequently, the swelling behavior of BWPs must be taken into account in safety studies for the underground storage facility after site closure.The objective of this PhD work is to predict the leaching behavior due to water uptake of French BWPs under both free leaching and confined leaching conditions and to better understand the corresponding mechanisms behind. The final goal is to better estimate the maximum stress that French BWPs could generate and apply to the host rock in terms of deformations allowed under geological disposal condi-tions. The numerical model presented in this work is extended from the MELOT2019 model [1,2]. An innovative formulation of water and salt mass flow with coupled homogenization of transport terms (diffusion, permeation, and osmosis) is proposed to better capture the role of the semi-permeable membrane played by the bitumen and the porosity-dependency of the coupled transport coefficients during the leaching process. A non-linear poro-viscoelastic model taking into account large strains is also proposed to better model the BWPs’ leaching behavior under confined conditions. The classic Maxwell viscoelastic model is therefore adapted to poromechanics, and a “viscous Biot-like” coeffi-cient is introduced. The Mori-Tanaka homogenization scheme is applied to model the porosity-dependency of the viscoelastic parameters of the homogenized material.To support the modeling, a rich experimental program has been conducted at CEA Marcoule to charac-terize the leaching behaviors of French BWPs, under the BABYLONE joint research program [3]. The experimental results are discussed in this PhD work and used to calibrate the model parameters. The leaching behavior under free leaching, constant counter-pressure, and constant volume conditions are numerically investigated for simplified French BWPs. The fitted parameters are then discussed and compared with the experimental measurements reported in the literature. The role of the poorly solu-ble salts present in French BWPs is also discussed. Sensitivity studies for composition, material parame-ters, and sample size are performed to better understand the key parameters of the leaching behavior under free leaching and confined leaching conditions. Finally, the effect of the existing voids on the stress build-up behavior of BWPs under confined leaching conditions is numerically investigated by modeling the case of free leaching followed by leaching under constant volume conditions. This study allows us to obtain a relation between the stress generated under confined leaching conditions and the deformations allowed for BWPs