Développement et caractérisation d'une adjuvantation biosourcée à propriétés tensioactives pour écomatériaux isolants

par Kawther Aguibi

Projet de thèse en Sciences pour l'Ingénieur Génie Civil

Sous la direction de Eric Wirquin et de Patrick Martin.

Thèses en préparation à l'Artois , dans le cadre de Sciences, Technologie, Santé , en partenariat avec LGCgE - Laboratoire Génie Civil & Géo-Environnement (laboratoire) et de LGCgE-Artois (equipe de recherche) depuis le 01-10-2020 .


  • Résumé

    Le bâtiment représente, en France, le plus grand consommateur d'énergie avec 43% des consommations énergétiques françaises, soit 1,1 tonne équivalent pétrole par an et par habitant. Au total, le bâtiment produit chaque année plus de 120 millions de tonnes de dioxyde de carbone, gaz à effet de serre, soit près du quart des émissions nationales. Dans ce sens, la loi n° 2015-992 du 17 août 2015 relative à la transition énergétique pour la croissance verte ainsi que la prochaine règlementation environnementale RE2020 fixent un cap pour réduire fortement la consommation d'énergie primaire et les émissions de gaz à effet de serre pour les bâtiments neufs comme pour les bâtiments anciens grâce à des mesures d'incitations favorisant la rénovation des logements déperditifs. Concernant la RE2020, l'enjeu majeur est de diminuer significativement les émissions de carbone du bâtiment, tout en réduisant les consommations d'énergie et en prenant mieux en compte le confort d'été, notamment avec l'augmentation programmée des périodes caniculaires liées au réchauffement climatique. La RE2020 repose pour cela sur une transformation progressive des techniques de construction, des filières industrielles et des solutions énergétiques, afin de maîtriser les coûts de construction et de garantir la montée en compétence des professionnels. Dans ce contexte, les matériaux ou produits biosourcés représentent une réponse pour la réduction des gaz à effet de serre ainsi que pour la réduction des consommations d'énergie. Le bois est, depuis longtemps, un matériau de structure reconnu. En France, la part de marché de la construction en bois en tant que système constructif était quasi inexistante dans la deuxième moitié du 20ème siècle mais a progressé depuis 20 ans pour atteindre 4,3% de la construction en 2018 avec une progression qui semble se maintenir pour les prochaines années. Sur le marché des isolants, les matériaux d'origine végétale ou animale sont variés : laine de chanvre, laine de lin, laine de mouton, panneau de bois, ouate de cellulose... On retrouve également des blocs préfabriqués à isolation répartie à base de chaux et de chènevotte ou de chaux et d'anas de lin. L'offre est donc assez diversifiée mais ne réussit pas encore à surclasser les isolants ou blocs à isolation répartie conventionnels tels que les mousses d'origine pétrochimique, sur le plan des performances techniques. Cependant, une comparaison des énergies grises montre bien l'impact environnemental de ces produits conventionnels vis-à-vis des matériaux biosourcés. A titre d'exemple, le GRECAU indique qu'un mètre cube de polyuréthane nécessite 974 kWh d'énergie pour sa fabrication alors qu'un béton de chanvre ou une laine végétale nécessite 50 kWh pour le même volume. La réduction des émissions de gaz à effet de serre passe ainsi par une moindre dépendance aux ressources fossiles comme aux procédés lourds de transformation (process thermiques, chimie lourde par exemple). Pour qu'un bâtiment soit le moins énergivore possible, cela passe par une bonne isolation mais également par une maîtrise du procédé de construction afin d'éviter les défauts dans le système constructif et donc les pertes thermiques. Ainsi, pour éviter plus efficacement les défauts de construction et donc potentiellement les ponts thermiques, la préfabrication des parois peut être une solution. Avec ce type de technique, les parois de bâtiment sont ainsi fabriquées de manière standardisée en atelier et assemblées sur site. Plusieurs avantages sont donc trouvés à cette méthode de construction en plus d'une meilleure maîtrise de l'acte de construire : une rapidité de l'acte de construire sur chantier, un confort de travail pour les personnels de chantier. La préfabrication de parois se base sur des structures en bois. Ce sont donc des structures légères en comparaison des structures conventionnelles en béton ou en maçonnerie (briques, parpaings). Les structures légères manquent d'inertie thermique de par leur faible poids. Cette inertie thermique permet généralement de pouvoir bénéficier des apports solaires en tant que source de chaleur. Une paroi lourde va, grâce à son inertie, stocker la chaleur transmise par le soleil, qui pourra, par optimisation du dispositif constructif, restituer cette chaleur à l'intérieur du bâtiment et ainsi limiter les besoins en énergie. Dans le contexte réglementaire actuel et à venir, l'inertie thermique est donc un paramètre aussi important que l'isolation. Pour améliorer l'inertie des dispositifs à ossature bois, le système constructif pourrait être complété par une mousse minérale qui aura l'avantage d'apporter le caractère isolant à la paroi mais également de l'inertie car ce type de matériau a une densité bien plus importante que celle des matériaux isolants classiques. La mousse minérale a également l'avantage, à l'état frais, d'être fluide et peut donc remplir tout type de volume, ce qui pourrait avoir un avantage sur des parois de forme complexe. Dans les techniques de construction conventionnelles, les mousses minérales sont un exemple de matériaux à la fois structurels et isolants, faisant partie de la famille des bétons légers (lightweight concrete). Ils ont été développés à la fois pour répondre à un besoin en résistances mécaniques faibles à moyennes et pour fournir simultanément des performances thermiques et acoustiques. Les bétons légers peuvent être obtenus en incluant des agrégats légers et / ou des agents moussants. Les agents moussants sont des molécules tensioactives qui emprisonnent les vides d'air entre les composants solides pendant le mélange. A l'état frais, la mousse minérale doit avoir une consistance stable permettant d'éviter la ségrégation, que l'on peut observer avec une teneur insuffisante en agent moussant, ou d'éviter un effondrement de la matière, en raison du manque d'agrégats à piéger [1]. La porosité intrinsèque des pores générés par les agents moussants induit des performances thermiques et acoustiques intéressantes en réduisant le transfert de chaleur et en augmentant l'absorption du son. Samson et al. [2] ont testé plusieurs types d'agents moussants et montrent que la conductivité thermique varie linéairement avec la densité sèche quel que soit le tensioactif utilisé, avec des valeurs similaires au béton cellulaire autoclavé. En ce qui concerne l'acoustique, Hung et al. [3] montrent que l'absorption acoustique des mousses augmente avec la diminution de la densité relative. Avec une densité de 400 kg.m-3, le coefficient d'absorption acoustique de leurs matériaux est compris entre 0,48 et 0,9 pour un intervalle de fréquence compris entre 100 et 5000 Hz, avec des pertes de transmission comprises entre 16 et 42 dB. L'acoustique est un critère non négligeable de confort pour les usagers des bâtiments : en 2014, l'OMS classait le bruit comme deuxième cause environnementale nocive après la pollution atmosphérique. Outre l'étude des performances structurelles et de confort, l'impact environnemental des mousses isolantes est un point clé de développement dans le contexte de demande grandissante d'utilisation par les maîtres d'ouvrages et par les particuliers de produits plus respectueux de l'environnement et notamment de matériaux biosourcés dans la construction. Dans la composition de la mousse, l'agent moussant ne représente pas l'élément le plus important en termes de part volumique ou massique mais, peut représenter une charge polluante pour le metteur en œuvre comme pour l'usager de par ses origines pétrosourcées. Dans ce sens, de nombreuses études portent sur la recherche de molécules tensioactives d'origine biosourcée. Ces recherches sont menées pour des applications dans de nombreux domaines notamment l'industrie alimentaire et la construction. A titre d'exemple, les noix de lavage issues du Sapindus, arbre que l'on trouve généralement en Asie, sont riches en saponine, que l'on extrait notamment par imbibition voire chauffage des noix et qui ont un grand pouvoir tensioactif. Siva et al [4] ont montré que l'ajout de l'agent moussant obtenu, dans une composition de mousse de béton, donnait une mousse stable mais un retard de prise conséquent a été observé qui a nécessité l'utilisation de sulfate d'aluminium comme accélérateur de prise. Dans une autre étude pour l'industrie agroalimentaire [5], un complexe à base de protéine de blé et de polysaccharide (alginate) a été étudié comme agent moussant. Xu et al ont ainsi montré, à travers des mesures du potentiel zeta, de viscosité et des observations au microscope à force atomique pour caractériser l'interface air-eau, que la stabilité de la mousse était dominé par la protéine de blé, et que la stabilité diminuait avec le rapport protéine/polysaccharide. Des lauroyl poly(glycerol-succinate) oligoesters ont également été développés et montrent une possibilité d'application en tant qu'agent moussant [6]. La stabilité de la mousse dépend de la longueur du co-monomère plutôt que de la présence d'un encombrement stérique. L'incorporation de co-monomères courts (entrées 2, 3 et 4) déstabilise les mousses tandis que les co-monomères étendus (1,3-propanediol et 1,4-butanediol) les stabilisent. L'incorporation d'une quantité optimale d'acide lactique joue un rôle dans le volume de mousse produit. L'impact environnemental de la mousse passe également par la quantité d'eau nécessaire à sa fabrication. Une quantité non négligeable d'eau doit rentrer dans la composition de la mousse pour lui permettre d'être fluide à l'état frais et favoriser le moussage, ce qui ne va pas dans le sens de préservation de cette ressource fragile et absolument nécessaire pour tout être vivant. La limitation de la quantité d'eau à utiliser dans la fabrication de produits non alimentaires est nécessaire. Dans le domaine des bétons, coulis, mortiers, sont développés, depuis les années 1920, des superplastifiants qui permettent, notamment, de réduire la quantité d'eau à incorporer jusqu'à 30% pour obtenir le même niveau de consistance. Ces superplastifiants sont principalement d'origine pétrochimique. Or de récentes études ont porté sur le développement de superplastifiants biosourcés comme dans les travaux de Crépy et al [7]. Un des objectifs de ce travail concernait la synthèse de dérivés polysaccharidiques pour des applications dans le domaine du génie civil. L'objectif de ces synthèses était de remplacer les dérivés pétrochimiques, utilisés comme superplastifiants dans la formulation du béton, par des dérivés polysaccharidiques judicieusement choisis. Ces additifs permettent une meilleure ouvrabilité des bétons et une réduction importante de la quantité d'eau nécessaire à leur mise en œuvre. Lors de la thèse, deux polysaccharides (la cellulose et l'amidon), modifiés chimiquement ou non, ont été testés afin d'évaluer leur capacité à se substituer aux superplastifiants pétrochimiques commerciaux. Partschefeld et Osburg [8] ont également étudié l'utilisation de dérivés amylacés en tant que superplastifiant biosourcé pour le béton et ont montré, qu'en comparaison avec des esters type polycarboxylate, en quantités similaires, les caractéristiques rhéologiques des bétons étaient comparables. Un bas degré de polymérisation et une grande quantité de charges anioniques ont donné le plus grand effet fluidifiant. Toujours dans le cadre de la recherche d'une mousse plus respectueuse de l'environnement, le choix du liant hydraulique, qui est le composant permettant le durcissement des mousses minérales et donc le maintien dans le temps des propriétés de la mousse, est important car, selon la nature de ce liant, ce dernier a besoin d'une grande quantité d'énergie pour être fabriqué. Lorsque les performances mécaniques demandées sont faibles, comme c'est le cas d'un matériau isolant, la chaux, le gypse ou le ciment prompt naturel, par exemple, peuvent être choisis au lieu du ciment, car ils sont générés à des températures plus basses que le ciment Portland classique. Mais, pour diminuer davantage l'empreinte environnementale liée à la présence de liant hydraulique, la terre crue pourrait également être choisie comme liant, comme dans les techniques traditionnelles telles que le torchis ou la bauge. Ces techniques traditionnelles peuvent d'ailleurs être source d'inspiration pour réduire encore l'impact environnemental des produits de construction à travers l'utilisation, comme agrégats, en substitution de gravillons ou sable, qui sont des ressources nobles dont la production a un fort impact environnemental, de coproduits végétaux (comme la paille), qui sont des matériaux renouvelables et offrent des performances thermiques et acoustiques intéressantes grâce à leur porosité multi-échelles, comme le montrent les études réalisées sur les bétons de chanvre [9], matériau qui fait figure de référence dans le domaine des bétons végétaux. L'objectif de la thèse sera de remplacer un agent moussant d'origine pétrochimique et de réduire la quantité d'eau entrant dans la composition de la mousse en développant une adjuvantation biosourcée notamment un superplastifiant à propriétés tensioactives. L'adjuvant à développer, tensioactif et haut réducteur d'eau, devra permettre ainsi l'obtention d'une mousse, ayant, à l'état frais, une rhéologie adaptée au remplissage de formes variées, et, à l'état durci, de bonnes performances thermophysiques (isolation, inertie) et acoustiques ainsi qu'une intégrité durable (pas de déstructuration de la matière au cours du temps).

  • Titre traduit

    Development and characterization of a bio-based admixture with surface-active properties for insulating materials


  • Résumé

    In France, the building sector is the largest energy consumer, accounting for 43% of French energy consumption, or 1.1 tonnes of oil equivalent per year per habitant. In total, buildings produce more than 120 million tonnes of carbon dioxide, a greenhouse gas, every year, i.e. almost a quarter of national emissions. In this sense, the law n° 2015-992 of 17 August 2015 relating to the energy transition for green growth as well as the forthcoming environmental regulation RE2020 set a course to strongly reduce primary energy consumption and greenhouse gas emissions for both new and old buildings through incentives to encourage the renovation of wasteful housing. Concerning the RE2020, the major challenge is to significantly reduce the carbon emissions of buildings, while reducing energy consumption and taking better account of summer comfort, particularly with the programmed increase in heatwave periods linked to global warming. To achieve this, the RE2020 is based on a gradual transformation of construction techniques, industrial sectors and energy solutions, in order to control construction costs and guarantee the increased skills of professionals. In this context, bio-based materials or products represent an answer for the reduction of greenhouse gases as well as for the reduction of energy consumption. Wood has long been a recognised structural material. In France, the market share of wood construction as a building system was almost non-existent in the second half of the 20th century, but has increased over the last 20 years to reach 4.3% of construction in 2018 with a growth that seems to be maintained for the next few years. On the insulation market, materials of plant or animal origin are varied: hemp wool, flax wool, sheep wool, wood panels, cellulose wadding, etc... There are also prefabricated blocks with distributed insulation based on lime and hemp or lime and flax shives. The offer is therefore quite diversified, but does not yet succeed in outperforming conventional insulation or distributed insulation blocks such as petrochemical foams in terms of technical performance. However, a comparison of grey energy clearly shows the environmental impact of these conventional products compared to bio-based materials. As an example, GRECAU indicates that a cubic meter of polyurethane requires 974 kWh of energy for its manufacture, whereas a hemp concrete or vegetable wool requires 50 kWh for the same volume. The reduction of greenhouse gas emissions thus requires less dependence on fossil resources and heavy transformation processes (thermal processes, heavy chemistry for example). In order for a building to consume as little energy as possible, this requires good insulation but also control of the construction process in order to avoid defects in the construction system and therefore heat loss. Thus, to more effectively avoid construction defects and therefore potentially thermal bridges, precasting the walls can be a solution. With this type of technique, building walls are manufactured in a standardised manner in the factory and assembled on site. Several advantages are thus found to this method of construction in addition to a better control of the act of building: a speed of the act of building on the building site, a comfort of work for the building site personnel. The precasting of walls is based on wooden structures. They are therefore light structures in comparison with conventional concrete or masonry structures (bricks, blocks). Lightweight structures lack thermal inertia due to their low weight. This thermal inertia generally allows to benefit from solar gains as a heat source. A heavy wall will, thanks to its inertia, store the heat transmitted by the sun, which will be able, by optimization of the constructive device, to restore this heat inside the building and thus limit the energy needs. In the current and future regulatory context, thermal inertia is therefore as important a parameter as insulation. To improve the inertia of wood frame devices, the constructive system could be supplemented by a mineral foam which will have the advantage of bringing the insulating character to the wall but also inertia because this type of material has a much higher density than conventional insulating materials. Mineral foam also has the advantage, in its fresh state, of being fluid and can therefore fill any type of volume, which could have an advantage over walls of complex shapes. In conventional construction techniques, mineral foams are an example of both structural and insulating materials, being part of the lightweight concrete category. They have been developed both to meet a need for low to medium mechanical strength and to provide thermal and acoustic performance simultaneously. Lightweight concretes can be obtained by including lightweight aggregates and/or foaming agents. Foaming agents are surface-active molecules that trap air voids between solid components during mixing. In its fresh state, the mineral foam must have a stable consistency to avoid segregation, which can be observed with insufficient foaming agent content, or to avoid collapse of the material due to lack of trapped aggregates [1]. The intrinsic porosity of the pores generated by the foaming agents induces interesting thermal and acoustic performances by reducing heat transfer and increasing sound absorption. Samson et al [2] tested several types of foaming agents and showed that thermal conductivity varies linearly with dry density regardless of the surfactant used, with values similar to autoclaved aerated concrete. With regard to acoustics, Hung et al [3] show that the sound absorption of foams increases with decreasing relative density. With a density of 400 kg.m-3, the sound absorption coefficient of their materials is between 0,48 and 0,9 for a frequency range between 100 and 5000 Hz, with transmission losses between 16 and 42 dB. Acoustics is a significant comfort criterion for building users: in 2014, the WHO classified noise as the second most important harmful environmental cause after air pollution. In addition to the study of structural performance and comfort, the environmental impact of insulating foams is a key point of development in the context of growing demand by project owners and private individuals for more environmentally friendly products and in particular biosourced materials in construction. In the composition of the foam, the foaming agent does not represent the most important element in terms of volume or mass share, but can represent a pollution load for the builder as well as for the user due to its oil-sourced origins. In this sense, many studies are focused on the search for surface-active molecules of bio-sourced origin. This research is conducted for applications in many fields, particularly in the food industry and construction. For example, the washing nuts from Sapindus, a tree generally found in Asia, are rich in saponin, which is extracted by soaking or even heating the nuts and which have a high surface-active power. Siva et al [4] showed that the addition of the foaming agent obtained, in a concrete foam composition, gave a stable foam but a significant delay in setting was observed which required the use of aluminium sulphate as a setting accelerator. In another study for the food industry [5], a complex based on wheat protein and polysaccharide (alginate) was studied as a foaming agent. Xu et al showed, through zeta potential measurements, viscosity measurements and atomic force microscope observations to characterize the air-water interface, that the stability of the foam was dominated by the wheat protein, and that the stability decreased with the protein/polysaccharide ratio. Lauroyl poly(glycerol-succinate) oligoesters have also been developed and show potential application as foaming agents [6]. The stability of the foam depends on the length of the co-monomer rather than the presence of steric hindrance. The incorporation of short co-monomers (entries 2, 3 and 4) destabilizes the foams while the extended co-monomers (1,3-propanediol and 1,4-butanediol) stabilize them. The incorporation of an optimal amount of lactic acid plays a role in the volume of foam produced. The environmental impact of foam also depends on the amount of water needed to manufacture it. A significant quantity of water must be included in the composition of the foam to allow it to be fluid in its fresh state and promote foaming, which does not go in the direction of preserving this fragile resource, which is absolutely necessary for all human beings. Limiting the amount of water to be used in the manufacture of non-food products is necessary. Since the 1920s, superplasticizers have been developed in the field of concrete, grout and mortar, making it possible to reduce the amount of water to be incorporated by up to 30% to obtain the same level of consistency. These superplasticizers are mainly of petrochemical origin. However, recent studies have focused on the development of bio-based superplasticizers as in the work of Crépy et al [7]. One of the objectives of this work concerned the synthesis of polysaccharide derivatives for applications in the field of civil engineering. The objective of these syntheses was to replace petrochemical derivatives, used as superplasticizers in concrete formulation, by suitably selected polysaccharide derivatives. These additives allow a better workability of the concretes and a significant reduction of the quantity of water necessary for their implementation. During the thesis, two polysaccharides (cellulose and starch), chemically modified or not, were tested in order to evaluate their capacity to replace commercial petrochemical superplasticizers. Partschefeld and Osburg [8] also studied the use of starch derivatives as a bio-based superplasticizer for concrete and showed that, compared to polycarboxylate esters in similar quantities, the rheological characteristics of the concrete were comparable. A low degree of polymerisation and a high amount of anionic fillers gave the greatest flowability effect. Still in the search for a more environmentally friendly foam, the choice of the hydraulic binder, which is the component that allows mineral foams to harden and thus maintain the properties of the foam over time, is important because, depending on the nature of the binder, it requires a large amount of energy to be manufactured. When the mechanical performance required is low, as in the case of an insulating material, lime, gypsum or natural prompt cement, for example, can be chosen instead of cement, since they are generated at lower temperatures than conventional Portland cement. However, to further reduce the environmental impact associated with the presence of hydraulic binder, raw earth could also be chosen as a binder, as in traditional techniques such as cob or bauge. These traditional techniques can also be a source of inspiration to further reduce the environmental impact of construction products through the use, as aggregates, in substitution of gravel or sand, which are noble resources whose production has a high environmental impact, of plant co-products (such as straw), which are renewable materials and offer interesting thermal and acoustic performances thanks to their multi-scale porosity, as shown by the studies carried out on hemp concretes [9], a material that is a reference in the field of plant concretes. The objective of the thesis will be to replace a petrochemical foaming agent and to reduce the quantity of water used in the composition of the foam by developing a biosourced additive, in particular a superplasticizer with surface-active properties. The additive to be developed, a tensioactive and high water-reducing agent, should thus allow the production of a foam, having, in its fresh state, a rheology adapted to the filling of various shapes, and, in its hardened state, good thermophysical (insulation, inertia) and acoustic performances as well as a durable integrity (no destructuration of the material in the course of time).