Étude d'une source de plasma nanoseconde pulsée pour le reformage sec du méthane

Study of a Nanosecond Pulsed Plasma Source for Dry Reforming of Methane

• Auteur / Autrice : Paul Dupont
• Direction : Vandad Rohani
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Energétique et génie des procédés
• Date : Inscription en doctorat le 15/10/2020
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Energétique et Procédés
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : PERSEE - Centre Procédés, Energies Renouvelables, Systèmes Energétiques
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université de Recherche Paris Sciences et Lettres (2015-2019)

Mots clés

Mots clés libres

Chimie physique

Plasma non-thermique

Reformage sec du méthane

Milieux hors-équilibre

Physical chemistry

Non-thermal plasma

Dry reforming of methane

Non-equilibrium medium

Résumé

Cette thèse étudie le reformage sec du méthane assisté par plasma non-thermique pulsé nanoseconde. Dans le contexte du réchauffement climatique, ce procédé a l'avantage de produire des composés chimiques pouvant alimenter la chimie et la pétrochimie à partir de deux gaz à effet de serre : le dioxyde de carbone et le méthane. L'utilisation d'un plasma non-thermique pulsé nanoseconde présente les avantages d'un fonctionnement 100 % électrique, d'une grande efficacité électrique, d'un démarrage/arrêt quasi instantané, et des conditions opératoires de température et de pression ambiantes. L'industrialisation du reformage sec du méthane assisté par plasma non-thermique est actuellement freinée par des efficacités énergétiques et des taux de conversion encore trop faibles. Ainsi, l'objectif de ce travail est de participer à l'effort de recherche global en explorant de nouveaux axes d'amélioration du procédé pour se rapprocher des standards industriels. Dans cette optique, une nouvelle configuration de réacteur a été conçue. Celle-ci combine une géométrie à barrière diélectrique coaxiale, une double enveloppe pour la circulation d'un fluide thermalisant et électriquement isolant, et une source électrique pulsée nanoseconde. En première partie, l'étude paramétrique de cette configuration vise à trouver les paramètres optimaux du couple source/réacteur en termes d'efficacité électrique. À partir des résultats obtenus, le réacteur est testé en conditions réactives pour le reformage sec du méthane. Nous montrons ainsi que le taux de conversion et l'efficacité énergétique obtenus permettent un gain significatif en reformage sec par rapport aux configurations classiques actuellement étudiées dans la littérature, confirmant l'intérêt d'un réacteur reposant sur cette combinaison originale. En deuxième partie, la thèse explore l'influence d'un refroidissement sous-ambiant du réacteur, avec des températures comprises entre -20 et -40 °C, sur le taux de conversion et la sélectivité des produits, notamment celle des coproduits lourds du gaz de synthèse. Les résultats obtenus en termes de sélectivité montrent qu'il est possible, par refroidissement, d'orienter la conversion vers des produits plus lourds tout en maîtrisant la qualité du gaz de synthèse produit.

This thesis aims to explore the non-thermal plasma-assisted dry reforming of methane, powered by a nanosecond pulsed signal. In the context of global warming, this process has the advantage of producing chemical compounds that can be used in petrochemicals, from two greenhouse gases: carbon dioxide and methane. Moreover, the use of non-thermal plasma presents other advantages justifying the study of the process: 100% electric operation, almost instant start and stop, and nearly ambient operating conditions for temperature and pressure. The industrialization of plasma-assisted dry reforming of methane is currently hindered by energy efficiencies and conversion rates that are still too low. Thus, the objective of this work is to contribute to the global research effort by exploring new ways to improve the process to meet industrial standards. With this in mind, a new reactor configuration was designed. This combines a geometry producing a simple coaxial dielectric barrier discharge, a double jacket for the circulation of a thermalizing and electrically insulating fluid, and a nanosecond pulsed power source. In the first part, the parametric study of this configuration aims to find the optimal parameters for the source/reactor pair in terms of electrical efficiency. Based on the results obtained, the reactor was tested under dry reforming conditions of methane, and the conversion rates and energy efficiency thus obtained show an improvement compared to previous configurations and confirm the interest in using a nanosecond pulsed source for this type of reactor. In the second part, this thesis explores the influence of colder temperatures (between -20 and -40 °C) on conversion rates and selectivity. The results obtained, particularly in terms of selectivity, show the potential of these conditions to direct selectivity towards heavier products and the CO/H₂ ratio of the produced syngas.