Génération de seconde harmonique de surfaces de silicium fonctionnalisées par des bases d'ADN : une description ab initio

Second Harmonic Generation from silicon surfaces functionalized with DNA nucleobases: an ab initio description

• Auteur / Autrice : Stefano Mazzei
• Direction : Christine Giorgetti
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique
• Date : Inscription en doctorat le 01/10/2018
• Etablissement(s) : Institut polytechnique de Paris
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de l'Institut polytechnique de Paris
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des Solides Irradiés

Mots clés

Mots clés libres

Tddft

Optique linéaire

Génération de seconde harmonique

Si(001)

Nucleobases

Objets 2D

Tddft

Linear optics

Second harmonic generation

Si(001)

Nucleobases

2D objects

Résumé

Résumé thèse en français Comprendre les mécanismes d'interaction entre des acides aminés ou des peptides avec les surfaces ouvre de nouvelles perspectives. L'adsorption de molécules d'ADN sur des surfaces semiconductrices est régulièrement évoquée pour la conception de biosenseurs ou la production de bio-matériaux. La possibilité de fonctionaliser des surfaces à l'aide de bio-molécules, de créer des structures ordonnées sur des distances de quelques nanomètres dépend de notre capacité à comprendre précisément les mécanismes gouvernant la déposition de films moléculaires sur différents types de surfaces. L'optique non-linéaire et plus précisément la génération de seconde harmonique [1] est particulièrement adaptée à l'étude des surfaces. Dans cette spectrocopie, deux photons de même énergie sont absorbés et un photon d'énergie double est émis. La description de ce phénomène physique passe par le calcul de susceptibilité d'ordre 2: celle-ci étant nulle pour les matériaux centrosymmétriques, la réponse ne peut provenir que de la surface, qui est à l'origine de la la brisure de symétrie [2]. Nous commencerons nos études par des systèmes relativement simples. Nous considèrerons dans un premier temps des films monocouches de nucléobases (thymine et uracile) déposés sur des surfaces, pour lesquels il existe déjà des résultats expérimentaux et théoriques concernant les structures dans l'état fondamental. De plus, très récement, des résultats théoriques ont été publiés sur la spectroscopie d'Anisotropie de Réflectance (RAS) pour ces nucléobases, [3] ce qui nous permettra de comparer les différentes spectroscopies sur un cas concret. Nous étudierons ensuite les autres bases, cytosine, guanine et adénine, afin de définir la signature de chacune des molécules en SHG. Les surfaces choisies seront des surfaces de silicium, pour lesquelles le groupe a maintenant une bonne expertise, en particulier pour la spectroscopie de seconde harmonique. A la fin de la thèse, nous souhaitons pouvoir étudier ces molécules, isolées sur une surface. Des calculs de ce type représentent actuellement un stade très avancé pour la spectroscopie non-linéaire. Références bibliographiques [1] P. A. Francken, A. E. Hill, C. W. Peters and G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961). [3] A. Savoia et al, Phys.Rev. B 80, 075110 (2009). [3] E. Molteni, G. Cappellini, G. Onida and G. Fratesi, Phys. Rev. B 95, 075437 (2017).

Resume thesis in english: Understanding the mechanism of interaction between amino acids and peptides with surfaces opens new perspectives. Adsorption of DNA molecules on semiconducting surfaces is regularly evoked for the design of biosensors or the production of bio-materials. The possibility to functionalize surfaces with bio-molecules, to create organized structures up to nanometers' distances depends on our capability to understand precisely the mechanisms which govern the deposition of molecular films onto different kinds of surfaces. Non-linear optics and more precisely Second Harmonic Generation [1] is particularly adapted to study surfaces. In this spectroscopy, two photons of the same energy are absorbed and a photon of double energy is emitted. Describing this physical phenomenon requires the calculation of the second order susceptibility: since it is zero for centrosymmetric material, the response can only comes from the surface, which is at the origin of the symmetry breaking [2] We will begin our studies with relatively simple systems. We will consider in a first step a monolayer of nucleobases (thymine and uracil) on surfaces, for which experimental and theoretical results at the level of structures in the ground state already exist. Moreover, very recently, theoretical results have been published on Reflectance Anisotropy Spectroscopy (RAS) for these nucleobases [3], which will allows us to compare the different spectrocopies on a real case. Then we will study the other bases, cytosyne, guanine and adenine, in order to identify the signature of each of these molecules in SHG. The choosen surfaces will be silicon surfaces, for which we already have a good expertise, in particular for the second harmonic spectroscopy. At the end of the thesis, we plan to study these molecules isolated on a surface. These calculations are currently a challenge for non-linear spectroscopy. Bibliography: [1] P. A. Francken, A. E. Hill, C. W. Peters and G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961). [3] A. Savoia et al, Phys.Rev. B 80, 075110 (2009). [3] E. Molteni, G. Cappellini, G. Onida and G. Fratesi, Phys. Rev. B 95, 075437 (2017).