Nouveaux composites à base de Metal Organic Frameworks pour la détection optique des biomolécules

New Metal Organic Frameworks composites for the optical Detection of Biomolecules

• Auteur / Autrice : Xinrui Wang
• Direction : Christian Serre
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 13/04/2023
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Matériaux Poreux de Paris
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Ecole normale supérieure
• Jury : Président / Présidente : Stéphane Petoud
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Christian Serre, Antoine Tissot, Sandrine Perruchas, Thomas Pons, Clavier Gilles
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Sandrine Perruchas

Mots clés

Mots clés libres

Détection optique

Biomolécules

Metal Organic Frameworks

Optical Detection

Biomolecules

Metal Organic Frameworks

Résumé

Dans cette thèse, j'ai synthétisé, fonctionnalisé et mis en forme une série de nouveaux réseaux hybrides poreux cristallisés ou Metal-Organic Frameworks (MOFs) à base de lanthanides et caractérisé leurs propriétés de luminescence et leurs applications potentielles dans le domaine de la détection. Ce manuscrit est divisé en quatre chapitres. Dans le chapitre 1, je présente les concepts de reconnaissance moléculaire, de détection basée sur la fluorescence, les MOFs à base de lanthanide, les capteurs fluorescents ratiométriques, etc. Les mécanismes de luminescence dans les MOFs à base de lanthanides et leurs applications dans plusieurs domaines de recherche tels que la reconnaissance moléculaire, la détection du pH, la détection de la température et la détection de biomolécules sont décrits. Les progrès sur les MOFs à base de lanthanides dans le domaine de la détection sont ensuite présentés à travers une série d'exemples récemment publiés. Dans le chapitre 2, j'ai synthétisé un MOF à base de lanthanide Eu/Tb-MOF et l'ai utilisé pour la détection ratiométrique par fluorescence de médicaments potentiels pour la COVID-19. Dans le chapitre 3, j'ai conçu et synthétisé un composite basé sur une séquence d'ADN ancrée à la surface d'un MOF à base d’Yttrium pour la détection d'un biomarqueur spécifique. De plus, l'interaction spécifique entre ce système de détection et l'oseltamivir a conduit à la détection de cette molécule avec une haute sensibilité et une faible limite de détection. Dans le chapitre 4, j'ai conçu une série de réseaux de capteurs luminescents basés sur des Ln-MOFs (EuxTb1-x-MOF) pour identifier des médicaments et des mélanges de médicaments contre le cancer de la prostate résistant à la castration (CRPC) via des méthodes d'analyse en composantes principales (PCA) et d'analyse en clusters hiérarchiques (HCA). Le résumé de chaque chapitre est le suivant.

In this thesis, I have synthesized, functionalized and shaped a series of novel lanthanide metal-organic frameworks and characterized their fundamental properties. The focus has been first devoted to study their luminescent properties and potential applications in the sensing field. This manuscript is divided in four chapters. In Chapter 1, I introduced molecular recognition, fluorescent sensing, lanthanide metal-organic frameworks, ratiometric fluorescent sensors, etc. The luminescence mechanism of lanthanide metal organic frameworks and their applications in several research fields such as chemical molecular recognition, pH sensing, temperature sensing and biomacromolecular recognition are highlighted. The progress of lanthanide metal-organic frameworks in sensing is then presented through a series of recently published examples. In Chapter 2, I synthesized a ratiometric lanthanide metal-organic framework Eu/Tb-MOF and used it for the fluorescence detection of potential drugs for COVID-19. In Chapter 3, I designed and synthesized a composite based on a DNA sequence anchored at the surface on a Y-MOF for the detection of a specific biomarker. In addition, the specific interaction between this sensing system and oseltamivir led to the detection of this molecule with high sensitivity and low detection limit. In Chapter 4, I designed a series of Ln-MOFs (EuxTb1-x-MOF) based luminescence sensor arrays to identify Castration-Resistant Prostate Cancer (CRPC) drugs, including their components in mixed drugs via principal component analysis (PCA) and hierarchical cluster analysis (HCA) methods. The abstract of each chapter is as follows.