Thèse soutenue

Les composites Si/C comme matériau anodique pour les batteries Li-ion
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Auteur / Autrice : Mariana Gutierrez Alfaro
Direction : Raphaël JanotLaure Monconduit
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie des Solides. Sciences des matériaux
Date : Soutenance le 12/07/2022
Etablissement(s) : Amiens
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, technologie et santé (Amiens)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de réactivité et chimie des solides (Amiens)
Jury : Président / Présidente : Éric De Vito
Examinateurs / Examinatrices : Magali Gauthier, Dominique Larcher
Rapporteurs / Rapporteuses : Éric De Vito, Rémi Dedryvère

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Le silicium est un bon candidat pour remplacer le graphite dans les électrodes négatives des batteries Li-ion, et ainsi augmenter la densité d'énergie, en raison de sa capacité théorique élevée de 3579 mAh/g. Cependant, cette capacité correspondant à la formation de l'alliage Li15Si4 induit une forte expansion volumique de 270 % et provoque la pulvérisation des particules et une rapide perte de capacité électrochimique lors du cyclage. La synthèse de matériaux composites silicium/carbone est une des voies les plus prometteuses pour résoudre cette problématique. Dans cette étude, des nanoparticules de silicium enrobées par une fine couche de carbone (SiΩC de 40 nm de diamètre)) (et du graphite) ont été dispersées dans un brai de pétrole. Après pyrolyse à 900°C, des composites Si/C (et Si/C/Gr) contenant 12% massique de Si ont été obtenus. Les mécanismes de dégradation d'électrodes à forts grammages (5 mg/cm2) ont été étudiées en séparant la capacité irréversible en deux contributions : déconnexion de matériau actif et croissance de la SEI. Les performances électrochimiques ont également été testées en batterie complète en utilisant une électrode de LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 (NMC622) comme électrode positive. Ces travaux ont permis de conclure sur le rôle des précurseurs carbonés. Alors que le graphite améliore la tenue mécanique des composites, le brai permet un bon recouvrement des nanoparticules de Si. Ainsi, le composite 12% Si ΩC/C/Gr présente une rétention de capacité de 65% après 100 cycles en batterie complète au régime de charge/décharge de C/5. La compréhension des mécanismes de dégradation a permis d'augmenter la teneur massique en silicium à 30% dans les composites Si/C sans une perte dramatique de la rétention de capacité