L'AMMONIAC ​​DANS LES RÉGIONS DE FORMATION D'ÉTOILES : ETUDES SUR LA DÉSORPTION, LES BINDING ÉNERGIES ET LA FORMATION SUR LES SURFACES, À TRAVERS DES EXPÉRIENCES ET DES MODÈLES

AMMONIA IN STAR-FORMING REGIONS : INSIGHTS INTO DESORPTION, BINDING ENERGIES, AND SURFACE FORMATION, THROUGH EXPERIMENTS AND MODELS

• Auteur / Autrice : Shreya Kakkenpara Suresh
• Direction : François Dulieu, Paola Caselli, Olli Sipila
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la terre et de l'univers - Cergy
• Date : Soutenance le 11/11/2024
• Etablissement(s) : CY Cergy Paris Université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d’étude du rayonnement et de la matière en astrophysique et atmosphères (Paris ; 2002-2024)
• Jury : Président / Présidente : Fabrice Duvernay
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : François Dulieu, Paola Caselli, Olli Sipila, Stéphanie Cazaux, Marcelino Agúndez
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Stéphanie Cazaux, Marcelino Agúndez

Mots clés

Mots clés libres

Ammoniac

Etoiles

Binding energy

Astrochimie

Experiences

Models

Ammonia

Star formation

Binding energy

Astrochemistry

Experiments

Modelling

Résumé

Les étoiles enrichissent le milieu interstellaire (ISM) en éléments chimiques tout au long de leur cycle de vie, notamment en azote (N), un élément clé dans la formation de biomolécules comme les acides aminés. Parmi les espèces azotées, l'ammoniac (NH3) est particulièrement notable, détecté à la fois en phase gazeuse et dans les glaces, et jouant un rôle crucial dans les régions de formation stellaire. Pourtant, la chimie de surface de NH3 reste peu étudiée, laissant une lacune importante dans notre compréhension de la chimie de l'azote dans l'ISM. Cette thèse explore la chimie de surface de NH3 lors des premières étapes de la formation stellaire en combinant expériences et modélisation. Dans la première partie de cette étude, Dans la première partie, mes expériences ont montré que la désorption de NH3 est influencée par la composition des glaces mixtes, comme celles contenant H2O, CO, et CO2. J'ai déterminé que NH3 présente une distribution d'énergies de liaison sur différents types de glaces - l'eau solide amorphe compacte (c-ASW) et la glace cristalline (CI)- plutôt qu'une valeur unique. Ces résultats indiquent que NH3 peut rester sur des grains de poussière sur une plus large gamme de températures et peut ne pas avoir de limite de neige définitive, sa désorption étant significativement influencée par son environnement chimique. Dans la deuxième partie, j'intègre les valeurs déterminées expérimentalement de l'énergie de liaison de NH3 dans un modèle physique de noyau pré-stellaire et protostellaire. J'utilise un code chimique gaz-grain pour évaluer l'effect de la variation de l'énergie de liaison sur l'abondance de NH3 dans ces sources. Dans les noyaux préstellaires, la modification de l'énergie de liaison n'a pas affecté l'abondance de NH3 en phase gazeuse. Dans les noyaux protostellaires, des valeurs d'énergie de liaison plus élevées ont conduit à une diminution de l'abondance de NH3 en phase gazeuse et à une diminution de la taille de la zone de désorption de NH3, tandis que des valeurs plus faibles ont produit l'effet inverse. L'impact de ces variations est exploré plus en détail par la modélisation du transfert radiatif de la transition NH3 (1,1). Ces variations de l'abondance de NH3 dépendantes de l'énergie de liaison affectent également l'abondance et la formation d'autres espèces chimiquement liées à NH3. Dans la troisième partie, j'explore la formation de NH3 à la surface des grains de poussière dans les nuages moléculaires froids et sombres, via l'hydrogénation d'atomes d'azote. Cette partie intègre des techniques expérimentales à la modélisation. Les expériences impliquent le dépôt d'atomes d'azote et d'hydrogène sur une surface maintenue à 10 K et la surveillance du processus à l'aide de la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR). Parallèlement, la modélisation visait à simuler ces expériences en développant un réseau chimique personnalisé d'azote, d'hydrogène et d'espèces apparentées et en suivant le processus d'hydrogénation à l'aide d'un code chimique gaz-grain. Je présente les résultats de l'étalonnage pour la configuration expérimentale et les modèles. De plus, je décris les prochaines étapes de ce projet, qui est innovant dans sa tentative de combler le fossé entre les simulations et les expériences. À l'avenir, l'examen de plusieurs domaines clés, notamment l'examen d'une gamme d'énergies de liaison pour NH3 dans les modèles, l'étude du comportement de NH3 dans les glaces avec d'autres composés tels que CH4 et CH3OH, et la compréhension de la manière dont diverses conditions physiques et chimiques influencent la formation de NH3 sur les surfaces des grains, pourraient améliorer considérablement notre compréhension de la chimie du NH3. De plus, l'élargissement de la recherche à d'autres espèces porteuses d'azote, telles que les cyanures, les nitriles et les amines plus complexes, offrira un aperçu plus approfondi de la chimie de l'azote dans le milieu interstellaire.

Throughout their life cycle, stars leave a legacy of evolving chemical compositions within the interstellar medium (ISM). In this evolving chemical landscape, Nitrogen (N) is particularly intriguing. Nitrogen is critical for the formation of essential biomolecules such as amino acids and nucleobases. Among the several N-bearing species, ammonia (NH3) stands out for several reasons. It has been observed across a variety of sources, is one of the few species detected both in the gas-phase and within ices, is a robust temperature probe, and a reliable tracer of the densest parts of star-forming regions. Despite its importance, the chemistry of NH3, particularly on grain surfaces, remains little explored, highlighting a significant gap in our understanding of interstellar nitrogen chemistry. In this thesis, I examine the surface chemistry of NH3 during the earliest stages of star-formation. I employ a combination of experimental and modelling techniques. In the first part of this study, I perform experiments to study the impact on the desorption of NH3 in mixed ices composed of H2O, CO, and CO2. I also estimate the binding energy of NH3 on two types of ices - compact Amorphous Solid Water (c-ASW) and crystalline ice (CI). The presence of H2O lowers the desorption rate of NH3 and traps a fraction of the adsorbed NH3. On each type of water ice, NH3 has a distribution of binding energies, rather than a single value as suggested in literature. These results indicate that NH3 can remain on dust grains over a broader range of temperatures and may lack a definitive snowline, with its desorption being significantly influenced by its chemical environment. In part two, I incorporate the experimentally determined values of NH3 binding energy into a physical model of pre-stellar and protostellar core and use a gas-grain chemical code to evaluate how varying the binding energy impacts NH3 abundances in these sources. In pre-stellar cores, changing the binding energy did not affect gas-phase NH3 abundances. In protostellar cores, higher binding energy values led to lower gas-phase abundances of NH3 and a decrease in the size of the NH3 desorption zone while lower values produced the opposite effect. The impact of these variations is further explored through radiative transfer modelling of the NH3 (1,1) transition. These binding energy dependent variations in NH3 abundances also affect the abundances and formation of other species chemically linked to NH3. In part three, NH3 formation on grain surfaces via successive hydrogenation of N atoms is explored, with a specific focus on its formation in cold, dark molecular clouds. This part of the research integrates experimental techniques with modelling. The experiments involve depositing nitrogen and hydrogen atoms onto a surface maintained at 10 K and monitoring the process using Fourier Transform Infrared (FTIR) spectroscopy. In parallel, the modelling aimed to simulate these experiments by developing a custom chemical network of nitrogen, hydrogen, and related species and tracking the hydrogenation process using a gas-grain chemical code. I present the results of the calibration for both the experimental setup and the models. Additionally, I outline the forthcoming steps for this project, which is innovative in its attempt to bridge the gap between simulations and experiments. In the future, addressing several key areas, including examining a range of binding energies for NH3 in models, investigating the behaviour of NH3 in ices with other compounds such as CH4 and CH3OH, and understanding how various physical and chemical conditions influence NH3 formation on grain surfaces, could significantly improve our understanding of NH3 chemistry. Additionally, expanding research to include other N-bearing species, such as cyanides, nitriles, and more complex amines, will offer a deeper insight into nitrogen chemistry in the ISM.