Thèse soutenue

Étude des molécules organiques hautement oxygénées (HOMs) en laboratoire et en atmosphère réelle : Projet ACROSS
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Auteur / Autrice : Stéphanie Alage
Direction : Christopher CantrellVincent Michoud
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de l'Univers et Environnement
Date : Soutenance le 04/12/2023
Etablissement(s) : Paris 12
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (Créteil ; 1997-....) - Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques
Jury : Président / Présidente : Bénédicte Picquet-Varrault
Examinateurs / Examinatrices : Christopher Cantrell, Vincent Michoud, Bénédicte Picquet-Varrault, Mathieu Riva, Anne Monod, Valérie Gros, Alexandre Kukui
Rapporteurs / Rapporteuses : Mathieu Riva, Anne Monod

Résumé

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Les composés organiques volatils (COV) provenant de sources naturelles et anthropogéniques jouent un rôle crucial dans la chimie de la troposphère, produisant des sous-produits tels que les aérosols organiques secondaires (AOS) et l’ozone, qui peuvent avoir des effets néfastes sur la santé humaine et l'écosystème.Cette thèse de doctorat se concentre sur des molécules organiques hautement oxygénées (HOMs), identifiées en phase gazeuse pour la première fois dans l’air ambiant en 2010. Les HOMs se forment rapidement à partir de l’autoxydation des radicaux peroxyles (RO2) formés lors de l’oxydation des COV. En raison de leur faible volatilité, les HOMs contribuent de manière significative à la formation et à la croissance des AOS. La mesure des HOMs dans l’air ambiant a été rendue possible par un NO3¯ ToFCIMS.Les objectifs de cette thèse sont donc d'optimiser l'instrument en laboratoire, de développer un protocole d'étalonnage direct, ainsi que d'étudier les HOMs dans la forêt de Rambouillet lors de la campagne estivale ACROSS 2022. Pour atteindre ces objectifs, des essais en laboratoire ont été menées pour trouver les réglages optimaux de l'instrument. De méthodes d'étalonnage ont été testées avec des acides organiques pour évaluer la sensibilité de l'instrument, comparées à l'étalonnage classique avec H2SO4. Des expériences en chambre de simulation ont été menées impliquant l'oxydation de COV biogéniques et anthropogéniques, pour aider à identifier les produits potentiels des HOMs dans l'air. Enfin, une analyse en composantes principales (ACP) a été appliquée aux mesures de HOMs obtenus par le NO3¯ ToFCIMS déployé pendant ACROSS. Cette analyse a identifié sept composantes principales, chacune caractérisée par des profils temporels uniques, liés aux deux principaux COV biogéniques, l'isoprène et les monoterpènes.