Etude des propriétés mécaniques, thermiques et de surface, ainsi que de l’hydratation initiale du silicate tricalcique par dynamique moléculaire

Molecular dynamics investigation of the mechanical, thermal and surface properties of tricalcium silicate and its early hydration

• Auteur / Autrice : Jérôme Claverie
• Direction : Fabrice Bernard, João Manuel Marques Cordeiro
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie Civil
• Date : Soutenance le 10/12/2019
• Etablissement(s) : Rennes, INSA en cotutelle avec Universidade estadual paulista (São Paulo, Brésil)
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences pour l'ingénieur (Rennes)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie civil et génie mécanique (Rennes)
• Jury : Président / Présidente : Andrey G. Kalinichev
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : João Manuel Marques Cordeiro, Ricardo Gargano, Ali Zaoui, Siham Kamali
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Ricardo Gargano, Ali Zaoui

Mots clés

Mots clés contrôlés

Énergie de surface

Propriétés thermiques

Propriétés mécaniques

Dynamique moléculaire

Ciment Portland

Hydratation

Mots clés libres

Silicate Tricalcique

Hydratation

Dynamique Moléculaire

Energie de Clivage

Interface

Tricalcium Silicate

Hydration

Molecular Dynamics

Cleavage Energy

Interface

Résumé

La compréhension des propriétés physiques et chimiques du clinker de ciment Portland (PC) est importante pour améliorer sa conception. Le silicate tricalcique, ou alite, est la phase principale du clinker PC ; il a été largement étudié puisqu’il est en grande partie responsable du développement de la résistance de la pâte de ciment. D'autre part, le développement de méthodes de calcul à l'échelle moléculaire a rendu possible la modélisation de propriétés structurelles, dynamiques et énergétiques, parfois difficilement mesurables par des moyens expérimentaux. Ces méthodes sont relativement nouvelles dans le domaine de la chimie du ciment, mais ont été de plus en plus employées ces 15 dernières années. Dans ce projet, la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), la dynamique moléculaire classique (MD) et dynamique moléculaire ab initio (AIMD) sont utilisées pour permettre une meilleure compréhension des caractéristiques mécaniques, thermiques et superficielles du C3S monoclinique, ainsi que des propriétés de l’interface C3S/eau. Il a été constaté que, lors de l'hydratation, le comportement de l'eau à l'interface change radicalement. La fréquence et l’énergie des transferts de protons intervenant à l'interface C3S/eau ont été mises en évidence. Les propriétés mécaniques et thermiques calculées sont en accord avec les résultats expérimentaux, et les formes d'équilibre du C3S M1 et M3 ont été déterminées.

The understanding of the physical and chemical properties of the Portland cement (PC) clinker is important to improve its design. Tricalcium silicate, or alite, is the main phase of PC clinker and has been largely studied since it is the first responsible for the strength development of the cement paste. On the other hand, the development of computational methods at the molecular scale has made possible the modelling of structural, dynamical and energetic properties, sometimes hardly measurable by experimental means. Such methods are relatively new in the field of cement chemistry, but have been increasingly employed over the last 15 years. In this project, density functional theory (DFT), classical molecular dynamics (MD), and ab initio molecular dynamics (AIMD) are employed towards a better understanding of mechanical, thermal, and superficial properties of monoclinic C3S, as well as C3S/water interface features. It was found that upon hydration, the behaviour of water at the interface change drastically. The frequency and energy of proton transfers occurring at the C3S/water interface were highlighted. The mechanical and thermal properties computed are in agreement with experimental results, and the equilibrium shapes of M1 and M3 C3S were determined.