Thèse soutenue

Analyse de mélanges de composés organiques par RMN via la diffusion de spin (MIXDIFF)
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Auteur / Autrice : François Pedinielli
Direction : Jean-Marc NuzillardPedro Lameiras
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 31/03/2022
Etablissement(s) : Reims
Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences Fondamentales et Santé (Reims, Marne)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie Moléculaire de Reims (ICMR - UMR 7312 CNRS) (Reims, Marne, 2012-....)
Jury : Président / Présidente : Laurence Voutquenne-Nazabadioko
Examinateurs / Examinatrices : Jean-Marc Nuzillard, Pedro Lameiras, Carine Van Heijenoort, Hassan Oulyadi, Ludovic Carlier, Jane Hubert, Jean-Hugues Renault
Rapporteurs / Rapporteuses : Carine Van Heijenoort, Hassan Oulyadi

Mots clés

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Résumé

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L'objectif de mes travaux de thèse est de proposer aux chimistes une méthodologie innovante et prometteuse dans l'analyse de mélanges de composés organiques en solution par RMN. Les méthodes d’analyse proposées reposent sur l’utilisation du phénomène de diffusion de spin et ne requièrent aucune séparation physique des constituants du mélange étudié. L’observation de la diffusion de spin en RMN des liquides pour l’étude de molécules organiques de taille modérée nécessite un solvant (ou un mélange de solvants) visqueux. L'utilisation de ces solvants visqueux à une température adéquate ralentit suffisamment les mouvements de rotation des composés en mélange pour qu'un transfert de l'aimantation de chaque molécule puisse s'effectuer sur l'ensemble de ses noyaux via la diffusion de spin à travers une expérience RMN NOESY 1D ou 2D. En conséquence, les déplacements chimiques des noyaux d’une même molécule sont tous corrélés entre eux, il devient alors possible d’individualiser le spectre de RMN de chaque composé en mélange. Mes travaux de thèse s'articulent autour de 3 tâches :1) la recherche de nouveaux solvants (ou mélanges de solvants) visqueux efficaces afin de déterminer les conditions d'observation du phénomène de transfert d'aimantation par la diffusion de spin,2) la mise au point de nouvelles méthodes d’acquisition originales de spectres de RMN améliorant l’efficacité du transfert d’aimantation par la diffusion de spin,3) l'application de nos méthodes analytiques à l'étude du suivi de réactions chimiques "in-situ" en milieux visqueux afin d'accéder aux structures des composés dans le mélange nouvellement formé.Mon travail de thèse abordera plusieurs problématiques d'analyse de mélanges par RMN et aura un impact scientifique en chimie, physique, analytique et synthèse.************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************************