Etude des effets de synergie entre irradiation et altération par l’eau des verres nucléaires

Synergy between irradiation and alteration in nuclear glasses

• Auteur / Autrice : Célia Gillet
• Direction : Stephanie Szenknect
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie séparative, matériaux et procédés
• Date : Soutenance le 16/06/2022
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie Séparative de Marcoule
• Jury : Président / Présidente : Diane Rebiscoul
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Magaly Tribet, Damien Daval
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Aurélie Verney-Carron, Frederico Garrido

Mots clés

Mots clés contrôlés

Verres borosilicatés

Irradiation

Matériaux -- Détérioration

Déchets radioactifs -- Élimination dans le sol

Déchets radioactifs -- Vitrification

Mots clés libres

Verre nucléaire

Verre ISG

Stockage géologique

Comportement à long terme

Scénarios complexes d'irradiation

Altération du verre

Nuclear glass

ISG glass

Geological disposal

Long-Term behavior

Complex irradiation scenarios

Glass alteration

Résumé

Cette thèse s’inscrit dans la problématique de gestion des déchets ultimes générés par l’industrie électronucléaire civile. Dans l’optique d’un stockage en site géologique profond, ces déchets sont confinés dans une matrice de verre borosilicatée afin de maitriser et limiter leur impact sur l’environnement. L’enjeu principal est de prédire le comportement sur le long terme de ces verres nucléaires pour garantir la sûreté de la solution de stockage. Pour cela, deux facteurs principaux sont à considérer : l’auto-irradiation complexe du colis de verre issue des éléments radioactifs contenus dans la matrice vitreuse et l’interaction avec le milieu environnant, notamment l’eau du site de stockage qui devrait arriver au contact du colis après plusieurs milliers d’années. Les études menées dans ce domaine visent à évaluer les effets respectifs de ces sollicitations. Pour approfondir la compréhension du comportement à long terme des verres nucléaires, dans ce travail de thèse, les verres nucléaires sont représentés par un verre de composition simplifiée choisi par la communauté internationale, le verre ISG (pour International Simple Glass). Celui-ci est soumis à des conditions d’irradiation externes variées simulant les principales sources d’irradiation d’un verre radioactif réel (doses de désintégrations alpha et beta, transitions gamma), puis est altéré par l’eau. Cette étude expérimentale vise à rendre compte des effets de synergies entre les différentes contributions liées à l’irradiation et la réactivité du verre sous eau, et donc de franchir un cap dans la simulation expérimentale des conditions réelles de vieillissement des verres nucléaires. Pour y parvenir, l’impact des scénarios de pré-irradiation sur la structure et les propriétés du verre ISG a été étudié dans un premier temps. Une fois ce verre caractérisé, il a ensuite été altéré dans différentes conditions afin de regarder l’altération du verre aux premiers instants et sur le lon g terme. Puis ces verres altérés ont été caractérisés afin de comprendre l’impact de la pré-irradiation du verre sur son comportement à l’altération.

This thesis is part of the issue of management of ultimate waste generated by the civil nuclear power industry. In the prospect of a deep geological disposal, this high level waste is confined in a borosilicate glass matrix in order to control and limit its impact on the environment. The main challenge is to predict the long-term behavior of these nuclear glasses to guarantee the safety of the disposal solution. For this purpose, two main factors must be considered: the complex self-irradiation of the glass resulting from the radioactive elements contained in the vitreous matrix and the interaction with the surrounding environment, in particular the water from the disposal site which should reach the glass canister after several thousand years. Recent studies on this subject have contributed to assess the respective effects of these solicitations. To go further in understanding the long-term behavior of nuclear glasses, in this work, nuclear glasses are represented by a glass having a simplified composition chosen by the international community, the ISG glass (for International Simple Glass). This glass is subjected to various external irradiation conditions simulating the main sources of irradiation of a real radioactive glass (alpha and beta decay doses, gamma transitions), then it is altered by water. In order to approach the real conditions of aging of nuclear glasses, this study takes into account the effects of synergies between the different contributions related to irradiation and the reactivity of the glass under water. To achieve this, the impact of pre-irradiation scenarios on the structure and properties of the ISG glass was first studied. Once these glasses were characterized, they were then altered under different conditions in order to study the alteration of these glasses in the first moments and over the long term. Then, glass alteration was monitored by analysing both the leachate and the altered samples in order to as sess the impact of these pre-irradiations on the glass alteration behavior.